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摘要：
为经济、高效地处理船舶压载水中的微藻， 采用铁碳微电解技术对含塔胞藻和赤潮异弯藻的藻液进行处理.考察铁屑和活性炭总投加量、铁屑与活性炭质量比、铁屑和活性炭粒径、搅拌转速和反应时间等因素对处理效果的影响.结果表明：当铁屑和活性炭总投加量为
12 g/L，铁屑与活性炭的质量比为1∶1，铁屑粒径为[0.15，0.90）mm，活性炭粒径为（0，0.15） mm，转速为160 r/min，反应时间为75 min 时，塔胞藻的去除率可达到98.34%；当铁屑和活性炭总投加量为12 g/L，铁屑与活性炭质量比为1∶1，铁屑和活性炭粒径均为（0，0.15）mm，转速为140 r/min，反应时间为60 min 时，赤潮异弯藻的去除率可达到99.61%.
关键词：
铁碳微电解； 微藻； 去除率； 反应条件
中图分类号： U664.9； O647.32
文献标志码： A
Treatment of microalgae in water by ironcarbon
microelectrolysis technique
CHEN Qi， CHENG Yuanjie
（College of Ocean Science and Engineering， Shanghai Maritime Univ.， Shanghai 201306， China）
Abstract：
To treat the microalgae in ship’s ballast water economically and effectively， the water that contains Pyramimonas sp. and Heterosigma akashiwo is treated by the ironcarbon microelectrolysis technique. The factors influencing the treatment efficiency are considered where the factors include the iron and active carbon dosage， iron to active carbon mass ratio， iron and active carbon particle sizes， blender’s rotational speed， and reaction time. The result shows that Pyramimonas sp. removal rate can reach 98.34% under the condition of the iron and active carbon dosage 12 g/L， the mass ratio of iron to active carbon 1∶1， the iron particle size [0.15，0.90）mm， the active carbon particle size less than 0.15 mm， the rotational speed 160 r/min and the reaction time 75 min； Heterosigma akashiwo removal rate can reach 99.61% under the condition of the iron and active carbon dosage 12 g/L， the mass ratio of iron to active carbon 1∶1， both the iron and active carbon particle size less than 0.15 mm， the rotational speed 140 r/min and the reaction time 60 min.
Key words：
ironcarbon microelectrolysis； microalgae； removal rate； reaction condition
收稿日期： 20130925
修回日期： 20140219
作者简介：
陈琦（1988—），女，河北保定人，硕士研究生，研究方向为近海岸水域水资源与水环境，（Email）786052991@qq.com；
程远杰（1959—），女，黑龙江牡丹江人，副教授，研究方向为土壤生态及压载水治理，（Email）yjcheng@shmtu.edu.cn
0引言
人类经济的发展对大自然水体造成许多干扰，其中氮（N）和磷（P）营养成分的增加，为水中微藻的爆发性生长提供十分有利的条件，造成水环境的富营养化问题.淡水中频繁出现水华现象，且面积逐年扩大，持续时间逐年延长.近年来全球性海运货物周转量的迅猛增加，造成大量压载水在不同港口间转运，每天大约有3 000～4 000种生物通过压载水在全世界范围内传播，这为赤潮的发生提供重要条件，给社会经济发展和人民生命安全造成极大威胁.如何经济、高效地处理水中微藻是我们面临的新问题.
铁碳微电解技术是由以铁为阳极、含碳物质为阴极、废水中的离子作为电解质组成的无数微小原电池的电极反应引起氧化还原反应，进而通过电富集、物理吸附和混凝沉降等作用处理废水的一种电化学方法.它具有处理效率高、成本低廉的特点，可达到以废治废的目的，但对高浓度、难降解的废水，处理效果不理想，而且处理装置易出现铁屑板结、沟流等现象.因此，常常与Fenton试剂、H2O2和O/A/O生物工艺和厌氧工艺等联合应用，提高处理效率. 近年来，利用铁碳微电解技术处理工业废水的报道较多，但用于处理水中微小生物的研究较少.本文利用铁碳微电解技术处理水中微藻，通过单因素实验探讨铁屑和活性炭的总投加量、铁屑与活性炭质量比、铁屑和活性炭粒径、搅拌转速、反应时间等反应条件对含塔胞藻和赤潮异弯藻的藻液处理效果的影响，确定最佳反应条件，并在最佳反应条件下对塔胞藻和赤潮异弯藻进行微电解处理.
1材料与方法
1.1仪器与样品
本实验所用的仪器为国华电器有限公司生产的JJ4型电动六联搅拌机、PARTEC公司生产的D02828型流式细胞仪、Nikon公司生产的 Eclipse E200型显微镜.
本实验所用的藻液为在25 ℃下以f/2培养液培养6～7 d的塔胞藻和赤潮异弯藻液，浓度为（1～1.5）×104个/mL.
1.2实验内容和步骤
铁为废铁屑，粒径小于4 mm，活性炭为市售颗粒活性炭，粒径小于4 mm.活性炭在使用前用实验藻液浸泡30 min，使其对微藻的吸附达到饱和.
铁碳微电解单因素实验方法：取藻液250 mL置于500 mL烧杯中，加入适量的铁屑和已吸收微藻的活性炭，在搅拌下反应一定时间后，置于量筒中静置沉淀2 h，取上清液并测定剩余藻细胞浓度.藻细胞浓度用流式细胞仪测定.根据实验方法重复实验，直到得到3个平行数据，并计算标准差.
2结果和讨论
2.1铁屑和活性炭总投加量对铁碳微电解反应的影响
铁屑与活性炭质量比为1∶1；
搅拌转速在前10
min为200 r/min，后20 min为100 r/min；铁屑和活性炭总投加量分别为4，8，12，16和20 g/L；反应时间为30 min.铁屑和活性炭总投加量对微藻去除率的影响见图1.
由图1可知，随着铁屑和活性炭总投加量的增加，微电解反应效率提高.当铁屑和活性炭总投加量为12 g/L时，塔胞藻和赤潮异弯藻的去除率均达到最佳，分别为
90.83%和90.18%.这是因为阳极反应产生的Fe2+进一步氧化，生成的Fe3+水解形成铁的单核络合物，并且在中性至弱碱性的条件下逐步水解形成双核和多核羟基配合物，产生絮凝剂，能对水中的藻体起到有效的吸附、桥联凝聚作用，通过沉降去除水中微藻.当铁屑和活性炭总投加量继续增加时，产生的絮凝剂浓度过高，微藻表面吸附的大量高分子物质会形成空间保护层，影响絮凝效果，使微藻去除率逐渐下降，所以对塔胞藻和赤潮异弯藻液，铁碳微电解反应的铁屑和活性炭总投加量以12 g/L为最佳.
2.2铁屑与活性炭质量比对铁碳微电解反应的影响
铁屑与活性炭总投加量为12 g/L；搅拌转速在前10 min为200 r/min，后
20 min为100 r/min；铁屑与活性炭质量比分别为1∶3，1∶2，1∶1，2∶1和3∶1.铁屑与活性炭质量比对微藻去除率的影响见表1.
由表1可知，随着铁屑与活性炭质量比的增加，微电解反应效率提高.在铁屑与活性炭质量比为1∶1时， 塔胞藻和赤潮异弯藻的去除率都出现峰值，去除率分别达到90.01%和90.04%.继续增大铁屑与活性炭质量比时，微电解反应效率下降.铁屑和活性炭在电解质溶液中形成大量的微型原电池，这些原电池的数量会影响铁碳微电解反应的处理效果.如果铁屑与活性炭质量比较小，铁量少，过剩的活性炭用于吸附，反而会抑制原电池的电极反应，并且没有足够的铁屑与活性炭组成原电池发生反应，微藻去除率也下降.若铁屑与活性炭质量比过大，活性炭量相对较少，原电池的数量减少，不能充分发生电极反应，从而导致微藻去除率下降.因此，铁屑与活性炭质量比取1∶1较为合适.
由表2可知：（1）随着铁屑粒径的逐渐增大，塔胞藻的去除率逐渐升高.当铁屑粒径为[0.15，0.90）mm时，塔胞藻的去除率达到峰值；当铁屑粒径继续增大时，塔胞藻的去除率反而降低.（2）随着活性炭粒径的减小塔胞藻的去除率升高.因此，去除塔胞藻的最佳粒径组合为铁屑粒径[0.15，0.90）mm，活性炭粒径（0，0.15）mm，对应的去除率为96.74%.对于赤潮异弯藻而言，铁屑和活性炭都是粒径越小去除率越高，当铁屑和活性炭的粒径均为（0，0.15）mm时，赤潮异弯藻的去除率达到峰值，为97.73%.因此，去除赤潮异弯藻的最佳粒径组合为铁屑和活性炭粒径均为（0，0.15）mm.
铁屑粒径越小，单位质量铁屑中所含的铁屑颗粒数量越多，絮凝作用更加明显，颗粒的比表面积越大， 而且原电池数目增多，有更多的微藻因得失电子失活或者沉淀，有利于提高微藻的去除率.但粒径过小则会产生结块等不利影响，使铁屑不能充分地与活性炭组成原电池，从而影响微藻的去除率.活性炭则是粒径越小吸附作用越明显，越有利于微藻的去除.
2.4搅拌转速对铁碳微电解反应的影响
铁屑和活性炭总投加量为12 g/L；铁屑与活性炭质量比为1∶1；针对塔胞藻选取的粒径组合为铁屑粒径[0.15，0.90） mm，活性炭粒径（0，0.15）mm；
针对赤潮异弯藻选取的
粒径组合为铁屑和活性炭粒径均为
（0，0.15）mm；搅拌转速分别为80，100，120，140，160，180 r/min.搅拌转速对微藻去除率的影响见图2.
由图2可知，塔胞藻和赤潮异弯藻的去除率均随着搅拌转速的增加逐渐升高，达到峰值后，去除率呈下降趋势.去除塔胞藻和赤潮异弯藻的最佳搅拌转速分别为160和140 r/min，其对应的去除率分别为98.22%和
99.71%.这是因为转速增加，反应藻液流动加快，铁屑和活性炭跟藻液充分接触，形成更多原电池进行电极反应，从而使微藻去除率逐渐增加，但是，过快的转速会阻碍Fe2+和Fe3+的絮凝、沉淀作用，去除率不升反降. 2.5反应时间对铁碳微电解反应的影响
铁屑和活性炭总投加量为12 g/L；铁屑与活性炭质量比为1∶1；针对塔胞藻选取的粒径组合为铁屑粒径[0.15，0.90）mm，活性炭粒径（0，0.15）mm；针对赤潮异弯藻选取的粒径组合为铁屑和活性炭粒径均为（0，
0.15）mm；搅拌转速塔胞藻取160 r/min，赤潮异弯藻取140 r/min；反应时间分别为15，30，45，60，75和90 min.反应时间对微藻去除率的影响见图3.
由图3可知：塔胞藻的去除在75 min内基本完成，75 min时塔胞藻的去除率达到98.34%，之后去除率基本不变；赤潮异弯藻的去除在60 min内基本完成，60 min时赤潮异弯藻的去除率达到99.61%，之后去除率基本保持不变.从经济方面考虑，塔胞藻的最佳反应时间为75 min，赤潮异弯藻的最佳反应时间为60 min.
3结论
通过利用铁碳微电解技术处理水中塔胞藻和赤
潮异弯藻的实验，发现铁碳微电解技术对水中的塔胞藻和赤潮异弯藻有很好的去除效果.这种方法能有效利用废铁屑，实现废物利用，达到以废治废的目的.
实验所用的海水藻液包含大量电解质，能够使原电池反应顺利发生，产生Fe2+和Fe3+，发挥絮凝等作用，对微藻去除起重要作用.
实验结果表明：当铁屑和活性炭总投加量为12 g/L，铁屑与活性炭质量比为1∶1，铁屑粒径为[0.15，0.90）mm，活性炭粒径为（0，0.15）mm，转速为160 r/min，反应时间为75 min时，塔胞藻的去除率可达到98.34%；当铁屑和活性炭总投加量为12 g/L，铁屑与活性炭质量比为1∶1，铁屑和活性炭粒径均为（0，0.15）mm，转速为140 r/min，反应时间为60 min时，赤潮异弯藻的去除率可达到99.61%.
参考文献：
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（编辑赵勉）
为经济、高效地处理船舶压载水中的微藻， 采用铁碳微电解技术对含塔胞藻和赤潮异弯藻的藻液进行处理.考察铁屑和活性炭总投加量、铁屑与活性炭质量比、铁屑和活性炭粒径、搅拌转速和反应时间等因素对处理效果的影响.结果表明：当铁屑和活性炭总投加量为
12 g/L，铁屑与活性炭的质量比为1∶1，铁屑粒径为[0.15，0.90）mm，活性炭粒径为（0，0.15） mm，转速为160 r/min，反应时间为75 min 时，塔胞藻的去除率可达到98.34%；当铁屑和活性炭总投加量为12 g/L，铁屑与活性炭质量比为1∶1，铁屑和活性炭粒径均为（0，0.15）mm，转速为140 r/min，反应时间为60 min 时，赤潮异弯藻的去除率可达到99.61%.
关键词：
铁碳微电解； 微藻； 去除率； 反应条件
中图分类号： U664.9； O647.32
文献标志码： A
Treatment of microalgae in water by ironcarbon
microelectrolysis technique
CHEN Qi， CHENG Yuanjie
（College of Ocean Science and Engineering， Shanghai Maritime Univ.， Shanghai 201306， China）
Abstract：
To treat the microalgae in ship’s ballast water economically and effectively， the water that contains Pyramimonas sp. and Heterosigma akashiwo is treated by the ironcarbon microelectrolysis technique. The factors influencing the treatment efficiency are considered where the factors include the iron and active carbon dosage， iron to active carbon mass ratio， iron and active carbon particle sizes， blender’s rotational speed， and reaction time. The result shows that Pyramimonas sp. removal rate can reach 98.34% under the condition of the iron and active carbon dosage 12 g/L， the mass ratio of iron to active carbon 1∶1， the iron particle size [0.15，0.90）mm， the active carbon particle size less than 0.15 mm， the rotational speed 160 r/min and the reaction time 75 min； Heterosigma akashiwo removal rate can reach 99.61% under the condition of the iron and active carbon dosage 12 g/L， the mass ratio of iron to active carbon 1∶1， both the iron and active carbon particle size less than 0.15 mm， the rotational speed 140 r/min and the reaction time 60 min.
Key words：
ironcarbon microelectrolysis； microalgae； removal rate； reaction condition
收稿日期： 20130925
修回日期： 20140219
作者简介：
陈琦（1988—），女，河北保定人，硕士研究生，研究方向为近海岸水域水资源与水环境，（Email）786052991@qq.com；
程远杰（1959—），女，黑龙江牡丹江人，副教授，研究方向为土壤生态及压载水治理，（Email）yjcheng@shmtu.edu.cn
0引言
人类经济的发展对大自然水体造成许多干扰，其中氮（N）和磷（P）营养成分的增加，为水中微藻的爆发性生长提供十分有利的条件，造成水环境的富营养化问题.淡水中频繁出现水华现象，且面积逐年扩大，持续时间逐年延长.近年来全球性海运货物周转量的迅猛增加，造成大量压载水在不同港口间转运，每天大约有3 000～4 000种生物通过压载水在全世界范围内传播，这为赤潮的发生提供重要条件，给社会经济发展和人民生命安全造成极大威胁.如何经济、高效地处理水中微藻是我们面临的新问题.
铁碳微电解技术是由以铁为阳极、含碳物质为阴极、废水中的离子作为电解质组成的无数微小原电池的电极反应引起氧化还原反应，进而通过电富集、物理吸附和混凝沉降等作用处理废水的一种电化学方法.它具有处理效率高、成本低廉的特点，可达到以废治废的目的，但对高浓度、难降解的废水，处理效果不理想，而且处理装置易出现铁屑板结、沟流等现象.因此，常常与Fenton试剂、H2O2和O/A/O生物工艺和厌氧工艺等联合应用，提高处理效率. 近年来，利用铁碳微电解技术处理工业废水的报道较多，但用于处理水中微小生物的研究较少.本文利用铁碳微电解技术处理水中微藻，通过单因素实验探讨铁屑和活性炭的总投加量、铁屑与活性炭质量比、铁屑和活性炭粒径、搅拌转速、反应时间等反应条件对含塔胞藻和赤潮异弯藻的藻液处理效果的影响，确定最佳反应条件，并在最佳反应条件下对塔胞藻和赤潮异弯藻进行微电解处理.
1材料与方法
1.1仪器与样品
本实验所用的仪器为国华电器有限公司生产的JJ4型电动六联搅拌机、PARTEC公司生产的D02828型流式细胞仪、Nikon公司生产的 Eclipse E200型显微镜.
本实验所用的藻液为在25 ℃下以f/2培养液培养6～7 d的塔胞藻和赤潮异弯藻液，浓度为（1～1.5）×104个/mL.
1.2实验内容和步骤
铁为废铁屑，粒径小于4 mm，活性炭为市售颗粒活性炭，粒径小于4 mm.活性炭在使用前用实验藻液浸泡30 min，使其对微藻的吸附达到饱和.
铁碳微电解单因素实验方法：取藻液250 mL置于500 mL烧杯中，加入适量的铁屑和已吸收微藻的活性炭，在搅拌下反应一定时间后，置于量筒中静置沉淀2 h，取上清液并测定剩余藻细胞浓度.藻细胞浓度用流式细胞仪测定.根据实验方法重复实验，直到得到3个平行数据，并计算标准差.
2结果和讨论
2.1铁屑和活性炭总投加量对铁碳微电解反应的影响
铁屑与活性炭质量比为1∶1；
搅拌转速在前10
min为200 r/min，后20 min为100 r/min；铁屑和活性炭总投加量分别为4，8，12，16和20 g/L；反应时间为30 min.铁屑和活性炭总投加量对微藻去除率的影响见图1.
由图1可知，随着铁屑和活性炭总投加量的增加，微电解反应效率提高.当铁屑和活性炭总投加量为12 g/L时，塔胞藻和赤潮异弯藻的去除率均达到最佳，分别为
90.83%和90.18%.这是因为阳极反应产生的Fe2+进一步氧化，生成的Fe3+水解形成铁的单核络合物，并且在中性至弱碱性的条件下逐步水解形成双核和多核羟基配合物，产生絮凝剂，能对水中的藻体起到有效的吸附、桥联凝聚作用，通过沉降去除水中微藻.当铁屑和活性炭总投加量继续增加时，产生的絮凝剂浓度过高，微藻表面吸附的大量高分子物质会形成空间保护层，影响絮凝效果，使微藻去除率逐渐下降，所以对塔胞藻和赤潮异弯藻液，铁碳微电解反应的铁屑和活性炭总投加量以12 g/L为最佳.
2.2铁屑与活性炭质量比对铁碳微电解反应的影响
铁屑与活性炭总投加量为12 g/L；搅拌转速在前10 min为200 r/min，后
20 min为100 r/min；铁屑与活性炭质量比分别为1∶3，1∶2，1∶1，2∶1和3∶1.铁屑与活性炭质量比对微藻去除率的影响见表1.
由表1可知，随着铁屑与活性炭质量比的增加，微电解反应效率提高.在铁屑与活性炭质量比为1∶1时， 塔胞藻和赤潮异弯藻的去除率都出现峰值，去除率分别达到90.01%和90.04%.继续增大铁屑与活性炭质量比时，微电解反应效率下降.铁屑和活性炭在电解质溶液中形成大量的微型原电池，这些原电池的数量会影响铁碳微电解反应的处理效果.如果铁屑与活性炭质量比较小，铁量少，过剩的活性炭用于吸附，反而会抑制原电池的电极反应，并且没有足够的铁屑与活性炭组成原电池发生反应，微藻去除率也下降.若铁屑与活性炭质量比过大，活性炭量相对较少，原电池的数量减少，不能充分发生电极反应，从而导致微藻去除率下降.因此，铁屑与活性炭质量比取1∶1较为合适.
由表2可知：（1）随着铁屑粒径的逐渐增大，塔胞藻的去除率逐渐升高.当铁屑粒径为[0.15，0.90）mm时，塔胞藻的去除率达到峰值；当铁屑粒径继续增大时，塔胞藻的去除率反而降低.（2）随着活性炭粒径的减小塔胞藻的去除率升高.因此，去除塔胞藻的最佳粒径组合为铁屑粒径[0.15，0.90）mm，活性炭粒径（0，0.15）mm，对应的去除率为96.74%.对于赤潮异弯藻而言，铁屑和活性炭都是粒径越小去除率越高，当铁屑和活性炭的粒径均为（0，0.15）mm时，赤潮异弯藻的去除率达到峰值，为97.73%.因此，去除赤潮异弯藻的最佳粒径组合为铁屑和活性炭粒径均为（0，0.15）mm.
铁屑粒径越小，单位质量铁屑中所含的铁屑颗粒数量越多，絮凝作用更加明显，颗粒的比表面积越大， 而且原电池数目增多，有更多的微藻因得失电子失活或者沉淀，有利于提高微藻的去除率.但粒径过小则会产生结块等不利影响，使铁屑不能充分地与活性炭组成原电池，从而影响微藻的去除率.活性炭则是粒径越小吸附作用越明显，越有利于微藻的去除.
2.4搅拌转速对铁碳微电解反应的影响
铁屑和活性炭总投加量为12 g/L；铁屑与活性炭质量比为1∶1；针对塔胞藻选取的粒径组合为铁屑粒径[0.15，0.90） mm，活性炭粒径（0，0.15）mm；
针对赤潮异弯藻选取的
粒径组合为铁屑和活性炭粒径均为
（0，0.15）mm；搅拌转速分别为80，100，120，140，160，180 r/min.搅拌转速对微藻去除率的影响见图2.
由图2可知，塔胞藻和赤潮异弯藻的去除率均随着搅拌转速的增加逐渐升高，达到峰值后，去除率呈下降趋势.去除塔胞藻和赤潮异弯藻的最佳搅拌转速分别为160和140 r/min，其对应的去除率分别为98.22%和
99.71%.这是因为转速增加，反应藻液流动加快，铁屑和活性炭跟藻液充分接触，形成更多原电池进行电极反应，从而使微藻去除率逐渐增加，但是，过快的转速会阻碍Fe2+和Fe3+的絮凝、沉淀作用，去除率不升反降. 2.5反应时间对铁碳微电解反应的影响
铁屑和活性炭总投加量为12 g/L；铁屑与活性炭质量比为1∶1；针对塔胞藻选取的粒径组合为铁屑粒径[0.15，0.90）mm，活性炭粒径（0，0.15）mm；针对赤潮异弯藻选取的粒径组合为铁屑和活性炭粒径均为（0，
0.15）mm；搅拌转速塔胞藻取160 r/min，赤潮异弯藻取140 r/min；反应时间分别为15，30，45，60，75和90 min.反应时间对微藻去除率的影响见图3.
由图3可知：塔胞藻的去除在75 min内基本完成，75 min时塔胞藻的去除率达到98.34%，之后去除率基本不变；赤潮异弯藻的去除在60 min内基本完成，60 min时赤潮异弯藻的去除率达到99.61%，之后去除率基本保持不变.从经济方面考虑，塔胞藻的最佳反应时间为75 min，赤潮异弯藻的最佳反应时间为60 min.
3结论
通过利用铁碳微电解技术处理水中塔胞藻和赤
潮异弯藻的实验，发现铁碳微电解技术对水中的塔胞藻和赤潮异弯藻有很好的去除效果.这种方法能有效利用废铁屑，实现废物利用，达到以废治废的目的.
实验所用的海水藻液包含大量电解质，能够使原电池反应顺利发生，产生Fe2+和Fe3+，发挥絮凝等作用，对微藻去除起重要作用.
实验结果表明：当铁屑和活性炭总投加量为12 g/L，铁屑与活性炭质量比为1∶1，铁屑粒径为[0.15，0.90）mm，活性炭粒径为（0，0.15）mm，转速为160 r/min，反应时间为75 min时，塔胞藻的去除率可达到98.34%；当铁屑和活性炭总投加量为12 g/L，铁屑与活性炭质量比为1∶1，铁屑和活性炭粒径均为（0，0.15）mm，转速为140 r/min，反应时间为60 min时，赤潮异弯藻的去除率可达到99.61%.
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（编辑赵勉）