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采用叠加模型和双旋-轨耦合参量模型，建立了结构参数与EPR参量之间的定量关系；较好地解释了[VO（H2O）5]^2＋络离子的局域结构和EPR参量；研究结果发现，（NH4）2C4H4O6：VO^2＋晶体中络离子[VO（H2O）5]^2＋的键长为R∥≈0．130nm，R⊥≈0．195nm；在（NH4）2C4H4O6：VO^2＋晶体中，局域结构沿C4轴方向呈压缩的八面体结构；所得EPR参量的理论计算与实验测量数据符合很好。