合成了两种配合物晶体［Ｎｉ（ｉｍ ）６］（ＮＯ３）（ＯＨ）（Ｈ２Ｏ）４ （Ⅰ） 和［Ｎｉ（ｉｍ ）４（Ｈ２Ｏ）２］［Ｃ６Ｈ４（ＣＯＯ）２］（Ⅱ）（ｉｍ ＝ Ｃ３Ｈ４Ｎ２）． 晶体结构测定表明， 晶体（Ⅰ）属于六方晶系， 空间群Ｐ６３／ｍ ， ａ＝０．８９８ ５（１０） ｎｍ ， ｃ＝ ２．１００ ２（４） ｎｍ ， Ｖ＝ １．４６８ ５（４） ｎｍ ３， Ｚ＝ ２， Ｒ＝ ０．０４３， Ｒｗ ＝ ０．０４５． 晶体（Ⅱ）属单斜晶系， 空间群Ｃ２／ｃ， ａ＝ ２．２２０ ７（４） ｎｍ ， ｂ＝ ０．７６６ ５（２） ｎｍ ， ｃ＝ １．６０４ ３（３） ｎｍ ， β＝１２０．６０（３）°， Ｖ＝ ２．３５０ ３（９） ｎｍ ３， Ｚ＝ ４， Ｒ＝ ０．０５６， Ｒｗ ＝ ０．０７９． 两种配合物在结构上的突出特点是通过氢键形成了三维无限伸展的氢键电荷传递体系， 对分子间电子传递有调节和促进作用，从而对晶体的磁性质产生了一定影响． Two complexes of [Ni (im) 6] (NO3) (OH) (H2O) 4 (Ⅰ) and [Ni (im) 4 (H2O) 2] [C6H4 (COO) 2] im = C3H4N2). The crystal structure of the crystal (I) belongs to the hexagonal crystal system with space group P63 / m, a = 0.898 5 (10) nm, c = 2.100 2 (4) nm and V = 1.468 5 ) Nm 3, Z = 2, R = 0.043, Rw = 0.045. The crystal (Ⅱ) belongs to the monoclinic system with space group C2 / c, a = 2.220 7 (4) nm, b = 0.766 5 (2) nm, c = 1.604 3 = 120.60 (3) °, V = 2.350 3 (9) nm 3, Z = 4, R = 0.056, Rw = 0.079. The prominent structural feature of the two complexes is the formation of a three-dimensional hydrogen bond charge-transfer system through hydrogen bonding, which can regulate and promote the electron transfer between molecules, thus affecting the magnetic properties of the crystal.