【摘 要】
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实验研究了溶胶凝胶法制备催化剂过程中钒元素的初始价态(V4+或V5+)对焙烧后催化剂特性的影响,并考察了催化剂在150—350℃温度范围内对1,2-二氯苯(1,2-DCBz)的催化转化效果.通
【机 构】
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浙江大学能源清洁利用国家重点实验室,能源动力工程学院
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实验研究了溶胶凝胶法制备催化剂过程中钒元素的初始价态(V4+或V5+)对焙烧后催化剂特性的影响,并考察了催化剂在150—350℃温度范围内对1,2-二氯苯(1,2-DCBz)的催化转化效果.通过低温氮气吸附、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、氢气程序升温还原(H2Temperature programmed reduction,H2-TPR)、以及色散光谱(Energy dispersive spectroscopy,EDS)来获取催化剂的基本特性.结果表明,在催化剂制备过程中,将偏钒酸铵中的V5+还原至V4+可以有效改善焙烧后催化剂V2O5/TiO2理化特性,提高1,2-二氯苯的催化转化效率.150℃时,1,2-二氯苯转化率由43%增加至62%,而在220—350℃范围内,转化效率提升仍大于10%.这与催化剂吸附能力和氧化能力的共同增强有关.根据催化剂表征结果可知,与未还原处理的V2O5/TiO2相比,还原处理后催化剂的比表面积和总孔容分别增加了22 m2·g-1和0.09 cm3·g-1,且孔径尺寸在2—3 nm的孔容积增大.这些特性都有助于催化剂吸附能力的提升.此外,还原处理后催化剂中V的平均化合价和表面吸附氧浓度增大.V的平均化合价由4.64增大至4.72,表面吸附氧浓度由11%增大至13%,表明催化剂氧化能力增强.然而该方法对V2O5/TiO2-CNTs催化剂的催化活性影响较小.
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