【摘 要】
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寻求绿色、安全且低能耗的转化技术是实现甲烷转化和利用的关键.采用浸渍法制备了多壁碳纳米管负载铁基的复合催化剂(Fe/MWCNTs),通过比表面积测试法(Brunauer-Emmett-Teller,BET)、X射线光电子能谱技术(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、透射电子显微镜(transmission electron microscope,TEM)和傅里叶变换红外光谱仪(Fourier transfor
【机 构】
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北京科技大学土木与资源工程学院,北京100083
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寻求绿色、安全且低能耗的转化技术是实现甲烷转化和利用的关键.采用浸渍法制备了多壁碳纳米管负载铁基的复合催化剂(Fe/MWCNTs),通过比表面积测试法(Brunauer-Emmett-Teller,BET)、X射线光电子能谱技术(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、透射电子显微镜(transmission electron microscope,TEM)和傅里叶变换红外光谱仪(Fourier transform infrared spectrometer,FTIR)等技术表征了Fe/MWCNTs的结构形态,得知Fe/MWCNTs的活性催化组分主要是α-Fe2 O3,负载后催化剂比表面积明显增大,且在碳纳米管表面形成的是活性较强的110晶面.在冰乙酸体系中建立Fe/MWCNTs催化体系催化氧化甲烷,通过气相液相产物分析计算甲烷转化率和醋酸甲酯生成量,考察反应温度、压力、时间、催化剂投加量和氧化剂浓度对甲烷催化氧化的反应效果的影响,通过正交试验得到冰乙酸体系中催化甲烷的最佳反应条件.实验表明:在反应温度90℃,反应压力为3 MPa,Fe/MWCNTs复合催化剂0.15 g,氧化剂高锰酸钾浓度为0.2 mol/L,反应时间为4 h的最佳反应条件下,甲烷转化率可达24.78％,醋酸甲酯产量为541.72×10-6.
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