以Fe3(CO)12为母体制备担载金属簇催化剂的表面化学研究

来源 :兰州大学学报 | 被引量 : 0次 | 上传用户:woai2011ni
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以表面浸渍的方法制备了以 Fe3 (CO) 12 为母体 ,SY分子筛为载体的担载型 Fe3 / SY催化剂 .采用 TPD- IR,UV- DRS,XPS,TPD- GC等技术综合研究了 Fe3 (CO) 12 与 SY载体间的相互作用、在真空中的热分解以及 Fe3 / SY上 CO吸附、CO和 H2 共吸附的动态过程 .IR结果表明 ,Fe3 (CO) 12 与载体之间存在着较强的相互作用 ,并由此使得簇结构得到稳定 ,脱羰过程中存在着结构的转变 .XPS及 TPD- GC结果均表明脱羰过程中铁被氧化 .U V- DRS结果表明 ,脱羰还原后表征 Fe- Fe键的特征谱带仍存在 ,并能对 CO再吸附 ,形成一个新的羰基簇合物 .根据 Fe3 / SY上CO和 H2 共吸附的结果 ,提出了 F- T合成中 C- O键的断裂是经由羰基氢化物的途径 ,而不是直接断裂 ,催化剂簇结构的保持可能是高催化活性的原因之一 . The supported Fe3 / SY catalyst with Fe3 (CO) 12 as matrix and SY molecular sieve as carrier was prepared by surface impregnation method. The effects of Fe3 (CO) CO) 12 and SY, the thermal decomposition in vacuum and the CO adsorption on Fe3 / SY, and the CO and H2 co-adsorption.The IR results show that there is a significant difference between Fe3 (CO) 12 and the support XPS and TPD-GC results showed that iron was oxidized during the decarbonylation process.U-VDRS results showed that after decarbonylation and reduction, the structure of the cluster was stable, The characteristic bands of Fe-Fe bond still exist and can re-adsorb CO to form a new carbonyl cluster.According to the results of co-adsorption of CO and H2 on Fe3 / SY, the C- The cleavage of the O bond is via the carbonyl hydride rather than the direct cleavage and the retention of the catalyst cluster structure may be one of the reasons for the high catalytic activity.
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