洞庭湖环境介质中环状挥发性甲基硅氧烷的分布特征及归趋研究

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环状挥发性甲基硅氧烷(Cyclic volatile methylsiloxanes,cVMS)是一种具有环境风险的新兴有机污染物。由于具有高热稳定性、低表面张力及其他特殊的物理化学性质而被广泛的应用于工业生产、日常生活、建筑和医疗等领域。随着cVMS不断的被排放到环境中,导致环境和人体暴露风险逐渐增加,而其在环境中的持续性、毒性和生物富集性近几年来受到广泛关注。我国近些年来经济迅速发展和人口增加,已成为世界上最大的硅氧烷生产国和使用国。洞庭湖作为我国第二大淡水湖,重要的渔业养殖基地,必然受到一定程度的cVMS污染,但目前关于洞庭湖中cVMS的污染状况、来源及风险评估等鲜有报道。本研究选取洞庭湖的主要部分:东洞庭湖为研究地区,探索了洞庭湖水体、底泥和土壤中cVMS的赋存、来源、空间变化及随丰水期和枯水期等季节性变化。针对环境介质中cVMS赋存量较低、测定难度较大的问题,本研究分别优化了液液萃取和固液萃取等方法,分别对液体样品和固体样品进行处理处置,实现了对样品中低浓度cVMS的高效萃取;同时,研究采用气相色谱?质谱联用方法对萃取的cVMS进行检测。通过对洞庭湖进行采样监测分析,结果表明,洞庭湖区域内水体中总cVMS浓度为64.89–489.07 ng/L;底泥中总cVMS浓度为26.63–996.95 ng/g干重;土壤中总cVMS浓度为<LOD–163.00 ng/g干重。样品中总cVMS含量与样品中的总有机碳(TOC)成正相关,下游样品中cVMS含量大于上游样品。样品中的cVMS种类主要是以D5为主,D6和D4次之。其中,以洞庭湖入江处下游处,cVMS含量最高。在造船厂处总cVMS含量最高,为996 ng/g干重;岳阳楼、七里山的浓度也相对较高。通过对样品中cVMS的来源进行初步分析,cVMS的来源具有相同的污染源,结果表明洞庭湖区域样品中cVMS的主要来源为周边居民的生活污水直接或间接排放、工业废水、城市生活污水处理厂出水排放等;距离污染源较近的样品中cVMS含量明显较高,距离污染源远的样品中cVMS明显较低。本研究地区主要集中在洞庭湖人口密集区附近水域,来回过往的船只过多,渔船、工业船和商船等种类繁多复杂,这也有可能是洞庭湖中cVMS的来源之一。在对洞庭湖每半年进行一次采样后发现,丰水期样品中cVMS浓度稍微大于枯水期时,但就整体而言,洞庭湖区域样品中cVMS含量无明显的增加趋势。风险评估研究表明,洞庭湖样品中cVMS的目前含量并不能对水生生物及周边居民产生风险影响(D4和D5的风险值分别为4.4μg/L和17μg/L)。虽然目前没什么风险,但是由于湖区人类聚集度较高,cVMS的长期排放导致其污染程度难以自然消减,长期的排放累积和暴露有可能在将来增加cVMS对自然环境和人类健康。因此,加大对洞庭湖区的长期监测是重要的手段。
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