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摘要贵州省农业土壤中汞（Hg）的含量相较于全国表现较高。针对贵州农业土壤中汞含量较高这一特点，调查贵州当地产大米中汞富集污染状况及对人体健康的风险评价，为贵州省的食品风险监测管理提供科学依据。在贵州省9个地区的部分市场采集样品，选取的样品为采样地区所出产的当地大米，之后根据GB/T 5009.17-2003中的原子荧光光谱分析法，对大米中的汞含量进行检测。再采用美国环保署的健康风险模型评价法对样品中大米重金属汞元素的含量的健康风险进行评价。结果表明，采集的大米样品中汞含量最大值为0.024 4 mg/kg，超标率为4.85%，未检出为22个。汞健康危害的个人终身风险系数为1.97×10-3，属于一级风险，即轻度风险，不会对人群构成明显的危害。
关键词贵州；大米；汞；富集；健康风险评价
中图分类号S481+.8文献标识码A文章编号0517-6611（2015）21-263-03
汞（Hg）是一种有毒污染物，广泛存在于自然环境中且难以分解[1]。日本曾经发生大规模的汞污染事件，造成严重的水俣病，轰动世界[2]，汞一旦释放到环境中，在水体中微生物的作用下很容易转变成剧毒的甲基汞[3]。所以汞的危害的研究主要集中在水产品[4-5]。汞盐的危害主要集中在对消化道和肾脏的作用，可能引起严重的肾脏损伤[6]。无论何种形式的汞的经口途径摄入都需要通过消化道进行吸收。研究发现，在贵州省，居民食用水产品比例较低，而以大米为主食，导致当地居民汞暴露的主要途径是食用大米[7]。因此，对大米中的汞进行健康风险评价，具有一定的意义。
贵州省农业土壤中汞的含量相较于全国表现较高[8-10]，但主要集中在汞矿区，贵州省不同污染区土壤汞的含量变幅很大，最小值为48 ng/g，最大值达到5 020 ng/g，与国家土壤环境质量一级标准相比较，64.2%的土壤样点受到了污染[11]。當前，对贵州汞的环境含量分析较多[12]，而汞的风险评价主要集中在水产品[4-5]，而大米中汞的风险评价报道较少。水稻中汞来源多样，不仅能从土壤和水中吸收汞，也能够通过叶片吸收大气中的汞。目前贵州市面上销售的大米产地主要集中在本地，对当地的粮食安全和百姓的身体健康是否构成了一定的威胁，这是我国在汞污染健康风险评价中亟需认识和了解的一个重要问题，也是高汞地区值得关注的重要问题。笔者研究和分析了贵州市售本土大米中汞含量污染状况和人体健康风险评价，侧面证明内陆地区居民的汞的健康风险应该集中在大米上，为贵州省的食品风险监测管理提供依据。
1材料与方法
1.1材料
1.1.1样品的采集与处理。
在贵州9个地区（铜仁、赤水、兴义、遵义、贵阳、毕节、丹寨、安顺、六盘水）粮食批发市场，随机采集当地出产的市售袋装或散装大米样品103份，按照分层插入式采样法，混合样品四分法后，每份大米样品采集500 g。将样品用粉碎机粉碎，过100目筛，分别转移至密封袋，干燥保存待用。
1.1.2主要仪器与试剂。
主要仪器：AFS230E原子荧光光谱仪，北京科创海光仪器有限公司。
主要试剂：硝酸（优级纯），川东化工；高氯酸（优级纯），鑫源化工；抗坏血酸（分析纯），登科化学试剂公司；汞的标准溶液购自国家标准物质中心；所用水为去离子水。
1.2样品分析
准确称取粉碎后100目的大米样品0.5 g（精确至0.000 2 g），于密封消化灌中，加入5 ml 硝酸，放入恒温干燥箱中140 ℃消化3 h，冷却后，转入25.0 ml容量瓶并用去离子水定容，摇匀，用原子荧光光谱仪测定样品中的总汞含量，同时做空白。
1.3质量控制
以信噪比（S/N）≥3计算方法的检出限，以S/N≥10计算方法的定量下限[13]。总汞测定方法的最低检出限为0.01 μg/L，总汞采用加标回收作为质量控制，加标回收率为92%～103%（n=9）。
1.4大米中汞含量标准
《食品中污染物限量》（GB2762-2012）规定，粮食中汞≤0.02 mg/kg。
1.5大米中汞健康风险评价
根据大米样品中汞含量的测定值，参照王兰化等的文章[14]，基于美国环保署健康风险评价模型对大米中的汞进行评价。经口摄入途径暴露量计算公式：
Ii（food）=（CFi×IR×ED×EF）/（BW×AT）（1）
Ri=Ii/RFDi（2）
式中，Ii（food）为通过食物途径化学物质的平均摄入量（单位体重日平均摄入计量），单位为mg/（kg·d）；CFi为化学物质的浓度（mg/kg）；IR为食物日均摄入量（kg/d）；EF表示暴露频率（d/a）；ED表示暴露持续时间（a）；BW表示平均体重（kg）；AT表示平均接触时间（d）；Ri为人体健康风险；Ii为日摄入量；RFDi为化学物质的参考剂量，单位mg/（kg·d）。
计算过程中，暴露频率（EF）、暴露持续时间（ED）、平均接触时间（AT）分别采用国家环保总局[15]推荐的数值：365 d/a、30 a、非致癌作用时间365 d×30。成年人的体重参考何宇纳等的文章[16]，采用64 kg。根据我国平均食物消费结构，我国人均年消费谷类粮食206 kg，假设谷物均为大米，则我国人均成年人每天消费大米0.564 kg[17]。2003年联合国粮食与农业组织/世界卫生组织（FAO/WHO）推荐JECFA建议汞的每周可耐受摄入量（PTWI）则是5 μg/kg·bw[18]，成人体重以64 kg计，则汞对成人的参考剂量为0.046 mg/（kg·d）；儿童体重以16 kg计，则汞对儿童的参考剂量为0.011 mg/（kg·d）。风险值及风险分级如表1所示。 2結果与分析
2.1大米中汞含量分析
如表2所示，103个大米样品中，汞含量范围从未检出到0.024 4 mg/kg，平均含量为0.009 9 mg/kg，有22个样品未检出，98个样品符合GB2762-2012《食品中污染物限量》要求，有5个样品超过最高含量标准，超标率为4.85%。超标的样品来自于铜仁地区、贵阳地区、毕节地区、丹寨地区，其中丹寨地区有2个样品汞含量超标，而且超标的值相较其他地区较多。兴义地区、六盘水地区大米中汞含量较低，最高达到0.017 1 mg/kg。以往研究表明，丹寨地区、铜仁地区以及贵阳开阳地区土壤汞含量较高[19]，丹寨地区的汞含量超标情况较为严重。
2.2大米中汞的健康风险评价
香港食物安全中心发布的鱼类的汞含量与食物安全中指出，国际癌症研究机构认为甲基汞化合物或可能令人类致癌（2B组），金属和无机汞化合物能否令人类患癌未能确定（3组）。由于大米中的汞主要是以总汞的形式测定，因此认为大米中的汞为非致癌物[20]。针对贵州来说，通过公式计算得到采集样品的汞健康危害的个人终身风险系数为1.90×10-3，属于轻度风险，不会对人群构成明显的危害。通过公式（1）计算所得的大米中汞的日摄入量是8.73×10-5 mg/（kg·d），远小于汞的参考剂量。由于儿童对于重金属污染物更为敏感，儿童通过食用大米而导致的汞的摄入量要远高于成人，因此个人终身风险系数也要比成年人高，达到7.76×10-3，仍属于轻度风险。从表3可知，不同地区的汞健康危害的个人终身风险系数，所有地区都属于轻度风险，不会对人群构成明显的危害。
3讨论
3.1大米中总汞含量分析
该研究对贵州的大米中汞含量进行了测定，并进行了人体健康风险评价，该结果对贵州民众进行有效健康风险监测具有一定的参考意义。研究结果表明，贵州大米总汞富集含量对人体的健康威胁程度属于轻度，因此大米中汞对人体健康危害性基本可略。在该研究中，汞含量超标的大米样品来自于铜仁和丹寨，该区域分布有金属矿，频繁的开采和冶炼活动以及排污不及时导致当地土壤汞背景值较高[9-10]，从而导致该区域出产的大米中汞含量较高。以往的研究表明，贵州大米的总汞含量范围是0.006 3～0.038 0 mg/kg，平均值为0.017 mg/kg，超标率达到19%[21]，与该试验结果有一定的差异，造成的原因可能是样品的产地和采样数量有差别，研究年限的不同也可能造成结果的差异。
鉴于该研究是2013年下半年贵州省流通环节风险监测工作，可能存在一些不确定因素，如采样覆盖区域不足、各采样点样本较少、采样季节未覆盖全年等，可能并没有完全反映贵州省大米中总汞的富集状况。
3.2大米中汞的健康风险评价
同时，对于汞暴露风险评估，通常采用计算我国居民的大米总汞每周摄入量（PWI），并与JECFA建议汞的每周可耐受摄入量（PTWI）进行比较，计算百分比，从而评价汞的健康风险[18]。Zhang Cheng的研究表明，大米中汞的含量范围在0.005 91～0.016 70 mg/kg，然而柬埔寨汞的摄入渠道主要是吃鱼，通过食物摄入的汞含量可能对当地居民身体健康构成威胁，尤其是怀孕的妇女[3]。
由于汞的全量不能反映出人体吸收代谢，只有一部分的汞才能经过消化吸收进入体内，因此，很多文献采取生物利用性进行安全评价[22]。HongSheng Wang等采用生物有效性的评价方法对香港销售的鱼中汞的健康风险进行评价，表明用生物有效性校正过的甲基汞的每日估计摄入量（EDI）不会超过规定的100 ng/kg·bw[23]。李筱薇等于2000年对汞的膳食摄入量进行了调查，结果显示，南方二区成年男子通过谷类摄入的汞含量为0.003 75 mg/kg[24]，在该试验的结果区间内，与试验结果一致 。该试验所采用的评价方法通过定量计算风险系数，并对风险结果分级，更为直观地表征了大米中汞的健康风险。
然而该研究并未进行膳食消费量调查，而是与以往研究一样，引用李筱薇等2000年的研究结果，因此在每日估计摄入量的取值上可能不够具有代表性，从而导致所得到的汞的健康风险值不能完全代表贵州省的整体情况。应在今后的工作中开展贵州省膳食调查，并结合调查数据，得到更为精确的评估。
43卷21期杨 冰等贵州大米总汞富集及人体健康风险评价
参考文献
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关键词贵州；大米；汞；富集；健康风险评价
中图分类号S481+.8文献标识码A文章编号0517-6611（2015）21-263-03
汞（Hg）是一种有毒污染物，广泛存在于自然环境中且难以分解[1]。日本曾经发生大规模的汞污染事件，造成严重的水俣病，轰动世界[2]，汞一旦释放到环境中，在水体中微生物的作用下很容易转变成剧毒的甲基汞[3]。所以汞的危害的研究主要集中在水产品[4-5]。汞盐的危害主要集中在对消化道和肾脏的作用，可能引起严重的肾脏损伤[6]。无论何种形式的汞的经口途径摄入都需要通过消化道进行吸收。研究发现，在贵州省，居民食用水产品比例较低，而以大米为主食，导致当地居民汞暴露的主要途径是食用大米[7]。因此，对大米中的汞进行健康风险评价，具有一定的意义。
贵州省农业土壤中汞的含量相较于全国表现较高[8-10]，但主要集中在汞矿区，贵州省不同污染区土壤汞的含量变幅很大，最小值为48 ng/g，最大值达到5 020 ng/g，与国家土壤环境质量一级标准相比较，64.2%的土壤样点受到了污染[11]。當前，对贵州汞的环境含量分析较多[12]，而汞的风险评价主要集中在水产品[4-5]，而大米中汞的风险评价报道较少。水稻中汞来源多样，不仅能从土壤和水中吸收汞，也能够通过叶片吸收大气中的汞。目前贵州市面上销售的大米产地主要集中在本地，对当地的粮食安全和百姓的身体健康是否构成了一定的威胁，这是我国在汞污染健康风险评价中亟需认识和了解的一个重要问题，也是高汞地区值得关注的重要问题。笔者研究和分析了贵州市售本土大米中汞含量污染状况和人体健康风险评价，侧面证明内陆地区居民的汞的健康风险应该集中在大米上，为贵州省的食品风险监测管理提供依据。
1材料与方法
1.1材料
1.1.1样品的采集与处理。
在贵州9个地区（铜仁、赤水、兴义、遵义、贵阳、毕节、丹寨、安顺、六盘水）粮食批发市场，随机采集当地出产的市售袋装或散装大米样品103份，按照分层插入式采样法，混合样品四分法后，每份大米样品采集500 g。将样品用粉碎机粉碎，过100目筛，分别转移至密封袋，干燥保存待用。
1.1.2主要仪器与试剂。
主要仪器：AFS230E原子荧光光谱仪，北京科创海光仪器有限公司。
主要试剂：硝酸（优级纯），川东化工；高氯酸（优级纯），鑫源化工；抗坏血酸（分析纯），登科化学试剂公司；汞的标准溶液购自国家标准物质中心；所用水为去离子水。
1.2样品分析
准确称取粉碎后100目的大米样品0.5 g（精确至0.000 2 g），于密封消化灌中，加入5 ml 硝酸，放入恒温干燥箱中140 ℃消化3 h，冷却后，转入25.0 ml容量瓶并用去离子水定容，摇匀，用原子荧光光谱仪测定样品中的总汞含量，同时做空白。
1.3质量控制
以信噪比（S/N）≥3计算方法的检出限，以S/N≥10计算方法的定量下限[13]。总汞测定方法的最低检出限为0.01 μg/L，总汞采用加标回收作为质量控制，加标回收率为92%～103%（n=9）。
1.4大米中汞含量标准
《食品中污染物限量》（GB2762-2012）规定，粮食中汞≤0.02 mg/kg。
1.5大米中汞健康风险评价
根据大米样品中汞含量的测定值，参照王兰化等的文章[14]，基于美国环保署健康风险评价模型对大米中的汞进行评价。经口摄入途径暴露量计算公式：
Ii（food）=（CFi×IR×ED×EF）/（BW×AT）（1）
Ri=Ii/RFDi（2）
式中，Ii（food）为通过食物途径化学物质的平均摄入量（单位体重日平均摄入计量），单位为mg/（kg·d）；CFi为化学物质的浓度（mg/kg）；IR为食物日均摄入量（kg/d）；EF表示暴露频率（d/a）；ED表示暴露持续时间（a）；BW表示平均体重（kg）；AT表示平均接触时间（d）；Ri为人体健康风险；Ii为日摄入量；RFDi为化学物质的参考剂量，单位mg/（kg·d）。
计算过程中，暴露频率（EF）、暴露持续时间（ED）、平均接触时间（AT）分别采用国家环保总局[15]推荐的数值：365 d/a、30 a、非致癌作用时间365 d×30。成年人的体重参考何宇纳等的文章[16]，采用64 kg。根据我国平均食物消费结构，我国人均年消费谷类粮食206 kg，假设谷物均为大米，则我国人均成年人每天消费大米0.564 kg[17]。2003年联合国粮食与农业组织/世界卫生组织（FAO/WHO）推荐JECFA建议汞的每周可耐受摄入量（PTWI）则是5 μg/kg·bw[18]，成人体重以64 kg计，则汞对成人的参考剂量为0.046 mg/（kg·d）；儿童体重以16 kg计，则汞对儿童的参考剂量为0.011 mg/（kg·d）。风险值及风险分级如表1所示。 2結果与分析
2.1大米中汞含量分析
如表2所示，103个大米样品中，汞含量范围从未检出到0.024 4 mg/kg，平均含量为0.009 9 mg/kg，有22个样品未检出，98个样品符合GB2762-2012《食品中污染物限量》要求，有5个样品超过最高含量标准，超标率为4.85%。超标的样品来自于铜仁地区、贵阳地区、毕节地区、丹寨地区，其中丹寨地区有2个样品汞含量超标，而且超标的值相较其他地区较多。兴义地区、六盘水地区大米中汞含量较低，最高达到0.017 1 mg/kg。以往研究表明，丹寨地区、铜仁地区以及贵阳开阳地区土壤汞含量较高[19]，丹寨地区的汞含量超标情况较为严重。
2.2大米中汞的健康风险评价
香港食物安全中心发布的鱼类的汞含量与食物安全中指出，国际癌症研究机构认为甲基汞化合物或可能令人类致癌（2B组），金属和无机汞化合物能否令人类患癌未能确定（3组）。由于大米中的汞主要是以总汞的形式测定，因此认为大米中的汞为非致癌物[20]。针对贵州来说，通过公式计算得到采集样品的汞健康危害的个人终身风险系数为1.90×10-3，属于轻度风险，不会对人群构成明显的危害。通过公式（1）计算所得的大米中汞的日摄入量是8.73×10-5 mg/（kg·d），远小于汞的参考剂量。由于儿童对于重金属污染物更为敏感，儿童通过食用大米而导致的汞的摄入量要远高于成人，因此个人终身风险系数也要比成年人高，达到7.76×10-3，仍属于轻度风险。从表3可知，不同地区的汞健康危害的个人终身风险系数，所有地区都属于轻度风险，不会对人群构成明显的危害。
3讨论
3.1大米中总汞含量分析
该研究对贵州的大米中汞含量进行了测定，并进行了人体健康风险评价，该结果对贵州民众进行有效健康风险监测具有一定的参考意义。研究结果表明，贵州大米总汞富集含量对人体的健康威胁程度属于轻度，因此大米中汞对人体健康危害性基本可略。在该研究中，汞含量超标的大米样品来自于铜仁和丹寨，该区域分布有金属矿，频繁的开采和冶炼活动以及排污不及时导致当地土壤汞背景值较高[9-10]，从而导致该区域出产的大米中汞含量较高。以往的研究表明，贵州大米的总汞含量范围是0.006 3～0.038 0 mg/kg，平均值为0.017 mg/kg，超标率达到19%[21]，与该试验结果有一定的差异，造成的原因可能是样品的产地和采样数量有差别，研究年限的不同也可能造成结果的差异。
鉴于该研究是2013年下半年贵州省流通环节风险监测工作，可能存在一些不确定因素，如采样覆盖区域不足、各采样点样本较少、采样季节未覆盖全年等，可能并没有完全反映贵州省大米中总汞的富集状况。
3.2大米中汞的健康风险评价
同时，对于汞暴露风险评估，通常采用计算我国居民的大米总汞每周摄入量（PWI），并与JECFA建议汞的每周可耐受摄入量（PTWI）进行比较，计算百分比，从而评价汞的健康风险[18]。Zhang Cheng的研究表明，大米中汞的含量范围在0.005 91～0.016 70 mg/kg，然而柬埔寨汞的摄入渠道主要是吃鱼，通过食物摄入的汞含量可能对当地居民身体健康构成威胁，尤其是怀孕的妇女[3]。
由于汞的全量不能反映出人体吸收代谢，只有一部分的汞才能经过消化吸收进入体内，因此，很多文献采取生物利用性进行安全评价[22]。HongSheng Wang等采用生物有效性的评价方法对香港销售的鱼中汞的健康风险进行评价，表明用生物有效性校正过的甲基汞的每日估计摄入量（EDI）不会超过规定的100 ng/kg·bw[23]。李筱薇等于2000年对汞的膳食摄入量进行了调查，结果显示，南方二区成年男子通过谷类摄入的汞含量为0.003 75 mg/kg[24]，在该试验的结果区间内，与试验结果一致 。该试验所采用的评价方法通过定量计算风险系数，并对风险结果分级，更为直观地表征了大米中汞的健康风险。
然而该研究并未进行膳食消费量调查，而是与以往研究一样，引用李筱薇等2000年的研究结果，因此在每日估计摄入量的取值上可能不够具有代表性，从而导致所得到的汞的健康风险值不能完全代表贵州省的整体情况。应在今后的工作中开展贵州省膳食调查，并结合调查数据，得到更为精确的评估。
43卷21期杨 冰等贵州大米总汞富集及人体健康风险评价
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