【摘 要】
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具有可控配位环境的高催化活性和选择性的稳定单金属位点催化剂的合成仍然具有挑战性.本工作采用阳离子交换策略合成了两种具有不同配位结构的Cu单原子催化材料.该策略主要依赖于硫化物的阴离子骨架和富含N的聚合物壳在高温退火过程中产生大量的S和N缺陷,精确合成了富边缘S和N双修饰的单金属Cu位点催化材料.在这两种材料,一种Cu单原子具有硫(S)、氮(N)双配位,一种Cu单原子只有单一的S配位.Cu中心原子的第一壳层配位数为4,Cu-S/N-C的结构为Cu-S1N3,Cu-S-C的结构为Cu-S4.实验表明,S、N双
【机 构】
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中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室 长春130022;中国科学技术大学应用化学与工程学院 合肥230026;中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室 长春130022
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具有可控配位环境的高催化活性和选择性的稳定单金属位点催化剂的合成仍然具有挑战性.本工作采用阳离子交换策略合成了两种具有不同配位结构的Cu单原子催化材料.该策略主要依赖于硫化物的阴离子骨架和富含N的聚合物壳在高温退火过程中产生大量的S和N缺陷,精确合成了富边缘S和N双修饰的单金属Cu位点催化材料.在这两种材料,一种Cu单原子具有硫(S)、氮(N)双配位,一种Cu单原子只有单一的S配位.Cu中心原子的第一壳层配位数为4,Cu-S/N-C的结构为Cu-S1N3,Cu-S-C的结构为Cu-S4.实验表明,S、N双修饰的Cu单原予材料在室温下催化硝基苯加氢过程中表现出较高活性.反应20 min后,在Cu-S/N-C催化下,硝基苯加氢转化率达到100％,循环使用5次后活性未见显著下降.该发现为调节中心金属配位环境以提高单原子催化材料的性能提供了一种可行的方法.
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以间苯二酚为起始原料,经Vilsmeier-Haack反应、Knoevenagel反应得到7-羟基-3-乙酰基香豆素(3),再利用其7位羟基通过连接臂与有机硝酸酯类NO供体耦合,得到5个7-硝氧烷氧基-3-乙酰基香豆素(5a～5e).目标化合物经过红外光谱(IR)、核磁共振氢谱(1H NMR)和高分辨质谱(HRMS)表征.采用Born比浊法,以二磷酸腺苷(ADP)和胶原为诱导剂,对目标化合物5a～5e进行了的体外抗血小板聚集的活性试验,结果表明,目标化合物5a～5e对ADP和胶原诱导的血小板聚集具有一定的
基于含氮的柔性三羧酸配体异氰脲酸三(2-羧乙基)酯(H3tci),合成了一个具有二维空间结构的铀酰配合物(UO2(tci)·2H2O),通过X射线单晶衍射的方法测定了其晶体结构.在水溶液中,研究了该铀酰配合物对过渡金属离子的荧光作用,结果显示,该配合物对Fe3+有较好的敏感性.进一步的探索实验表明,该配合物可以高选择性地识别Fe3+,通过计算得到检测下限为2.15 mg/L,其敏感性优于其它铁离子探测材料,为铀酰配合物作为铁离子探针提供实验依据.
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