高温水蒸气热处理对H-MOR分子筛骨架铝稳定性的影响

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H-MOR分子筛是目前已发现的分子筛类催化剂中最具活性和选择性的二甲醚羰基化反应催化剂。在实际工业应用中,H-MOR分子筛往往不可避免地发生脱铝现象,导致分子筛Br?nsted酸量降低,从而降低分子筛的二甲醚羰基化反应活性。通过一维和二维固体核磁共振实验研究了高温(700 ℃)、不同水蒸气处理时间下H-MOR分子筛的物化性质及骨架铝的稳定性。随着水蒸气处理时间的增加,H-MOR分子筛脱铝程度加剧,Br?nsted酸量下降。H-MOR存在四配位铝物种Al(Ⅳ)-1、Al(Ⅵ)-2及六配位铝物种Al(Ⅵ)。高温水蒸气处理后,出现新的铝物种Al(Ⅴ)信号。H-MOR在经过水蒸气处理后,骨架四配位铝物种Al(Ⅳ)-1先转变为扭曲四配位铝物种Al(Ⅳ)-2,接着转变为五配位铝物种Al(Ⅴ)和六配位铝物种Al(Ⅵ),进一步转变为铝的氧化物。
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