通过消除表面复合中心获得高效Ta3N5太阳能分解水光阳极

来源 :中国化学会第29届学术年会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:areyoureadygolaopo
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  氢能被认为是未来人类社会一种非常有潜力的清洁能源载体.自1972年日本学者Fujishima等人发现TiO2光电极在紫外光照射下可以分解水制氢以来[1],大量的研究集中在提高光电极的太阳能转换效率[2].理论而言,分解水所需外加偏压为1.23V,考虑到过电位和电阻等损失,单个半导体的带隙至少1.8eV,才能实现纯水分解,这远远宽于太阳能利用的最优带隙1.2~1.4eV.双光子电池通过把p型光阴极与n型光阳极串联可以客服这一限制.这种双光子电池的光电流由两个电极中光电流较低的光电极决定.目前,一些有希望的可见光响应光阳极材料,如WO3[3]、Fe2O3[4]和BiVO4[5]等,其饱和太阳光电流都低于4mA/cm2,远低于光阴极的光电流(~30mA/cm2)[6].因此,光阳极上的水氧化过程是光电化学分解水制氢的限制步骤和瓶颈,如何获得具有高太阳光电流的光阳极是实现高效太阳能分解水的核心问题.在本研究中[7],我们发现表面偏析相作为光生电子复合中心,严重限制了半导体材料的光电化学性能,通过表面热剥离或机械剥离的方法(见图-1),使氢能被认为是未来人类社会一种非常有潜力的清洁能源载体.自1972年日本学者Fujishima等人发现TiO2光电极在紫外光照射下可以分解水制氢以来[1],大量的研究集中在提高光电极的太阳能转换效率[2].理论而言,分解水所需外加偏压为1.23V,考虑到过电位和电阻等损失,单个半导体的带隙至少1.8eV,才能实现纯水分解,这远远宽于太阳能利用的最优带隙1.2~1.4eV.双光子电池通过把p型光阴极与n型光阳极串联可以客服这一限制.这种双光子电池的光电流由两个电极中光电流较低的光电极决定.目前,一些有希望的可见光响应光阳极材料,如WO3[3]、Fe2O3[4]和BiVO4[5]等,其饱和太阳光电流都低于4mA/cm2,远低于光阴极的光电流(~30mA/cm2)[6].因此,光阳极上的水氧化过程是光电化学分解水制氢的限制步骤和瓶颈,如何获得具有高太阳光电流的光阳极是实现高效太阳能分解水的核心问题.在本研究中[7],我们发现表面偏析相作为光生电子复合中心,严重限制了半导体材料的光电化学性能,通过表面热剥离或机械剥离的方法(见图-1),使Ta3N5光阳极太阳光电流达到5.5mA cm-2@1.23VRHE,为所有Ta3N5光阳极中的世界最高值,这种思路也为提高其他光电极性能提供重要参考.
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