论文部分内容阅读
由合成气经过费托合成反应直接制备混合醇,具有较高的经济效益和资源利用优势,制备的混合醇可以作为优质燃料,清洁汽油添加剂和化学品及化工原料。我们研究组1-3首次发现活性炭负载钴基催化剂上合成气制液体燃料联产混合伯醇的催化反应过程。我们通过不同助剂对该催化剂体系进行的改进与研究,之前的研究表明2,4,5,Li,La等具有一定碱性的金属及其氧化物助剂能一定程度上促进醇的生成,所以本研究主要考察CaO掺杂对于Co/AC催化剂结构和性能的影响。采用等体积共浸渍法制备系列掺杂CaO的15CoxCa/AC催化剂,考察了CaO添加对Co/AC催化剂上CO加氢合成线性混合醇反应性能的影响。采用XRD、H2-TPR和CO-TPSR对该催化剂体系进行了表征,结果表明,随着CaO的添加,催化剂的CO加氢活性受到抑制,且随着添加量的提高,抑制作用加强,这可能是由于CaO的加入抑制了Co2+物种的深度还原,降低了CO的解离能力。然而,随着CaO掺杂的提高,直链混合伯醇的选择性提高,主要表现为C2-5低碳混合醇的比例增大,醇选择性的提高主要是源于CaO的加入促进了Co2C的生成,有利于得到混合醇生成的适宜的Co/Co2C比例,而醇分布向低碳方向移动主要是由于金属Co位点减小,抑制了碳链的增长。