【摘 要】
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采用浸渍法制备了不同摩尔比(nPWA：nPMA=2：1,1：1,1：2,3：0,0：3,0：0)的磷钨酸(PWA)和磷钼酸(PMA)混合杂多酸修饰的活性炭载体(PWA-PMA-C).以PWA-PMA-C为载体,通过液相还原法制备了分别对应于不同杂多酸摩尔比(nPWA：nPMA=2：1,1：1,1：2,3：0,0：3,0：0)载体的碳载纳米钯催化剂Pd/W2M1-C,Pd/W1M1-C,Pd/W1M
【机 构】
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绿色化工过程教育部重点实验室(武汉工程大学),湖北省、武汉市雄楚大街693号,430073;新型反应器与绿色化学工艺湖北省重点实验室(武汉工程大学),湖北省、武汉市雄楚大街693号,430073;武汉
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采用浸渍法制备了不同摩尔比(nPWA：nPMA=2：1,1：1,1：2,3：0,0：3,0：0)的磷钨酸(PWA)和磷钼酸(PMA)混合杂多酸修饰的活性炭载体(PWA-PMA-C).以PWA-PMA-C为载体,通过液相还原法制备了分别对应于不同杂多酸摩尔比(nPWA：nPMA=2：1,1：1,1：2,3：0,0：3,0：0)载体的碳载纳米钯催化剂Pd/W2M1-C,Pd/W1M1-C,Pd/W1M2-C,Pd/PWA-C,Pd/PMA-C,Pd/C.采用紫外可见分光光度法(UV-Vis)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂的组成、结构和形貌进行表征,研究了不同摩尔比的磷钨酸和磷钼酸对钯纳米粒子的平均粒径和晶体结构的影响.TEM结果显示,引入杂多酸能促进钯纳米粒子在碳载体上的均匀分布,制备得到的催化剂平均粒径在3.4—4.5 nm,当磷钨酸与磷钼酸摩尔比为2：1时,Pd/W2M1-C催化剂上钯纳米粒子的平均粒径为最小(3.36 nm).利用循环伏安法(CV)和计时电流法(CA)对催化剂的性能进行测试,CV结果表明,相对于Pd/C催化剂,混合杂多酸修饰的碳载钯催化剂的活性和稳定性明显得到提高,且当磷钨酸与磷钼酸的摩尔比为2：1时,催化剂对甲酸的电氧化电流密度最高,为Pd/C催化剂的2.17倍.CA结果显示,相对于Pd/C催化剂,Pd/W2M1-C催化剂的稳定性有明显提高,3600s时Pd/C催化剂和Pd/W2M1-C催化剂对甲酸氧化电流密度分别为10s时的0.05％和5.21％.CO溶出测试结果表明,Pd/W2M1-C催化剂的CO溶出氧化峰电位在6种催化剂中为最负,比Pd/C催化剂负移41 mV.甲酸自分解实验结果表明,混合杂多酸能有效抑制甲酸的分解,且Pd/W2M1-C催化剂催化甲酸分解产生的气体量仅为Pd/C催化剂的17.6％.Pd/WxMy-C催化剂对甲酸电氧化的活性和稳定性的提高主要原因是：1.杂多酸提供了大量均匀分布的活性位点锚定Pd纳米粒子；通过静电作用防止Pd纳米粒子团聚,提高了Pd在载体上的分散性；2.杂多酸有更多端接氧提供额外的活性氧位点使甲酸在Pd表面上产生的一氧化碳中间体COad继续氧化生成CO2,减轻催化剂中毒,从而提高了催化剂的活性和稳定性.
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