【摘 要】
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本文借助超临界流体沉积(SFD)技术制备了炭纳米管负载的纳米钌催化剂(Ru/CNTs).考察了金属前驱盐种类、载体预处理方法、沉积时间对Ru/CNTs催化剂形貌和结构的影响.结果表明,当采用Ru3(CO)12作为前驱体盐,载体质量与硝酸预处理量之比为1/14、沉积时间为3h时,获得了高分散的Ru/CNTs催化剂,其平均粒径为1.23nm.该催化剂表现出了明显的金属颗粒尺寸效应.与传统浸渍法制备的催
【机 构】
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天津大学绿色合成与转化教育部重点实验室,天津300072 天津大学石油化工技术开发中心,天津300
【出 处】
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第十届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第三届海峡两岸超临界流体技术研讨会
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本文借助超临界流体沉积(SFD)技术制备了炭纳米管负载的纳米钌催化剂(Ru/CNTs).考察了金属前驱盐种类、载体预处理方法、沉积时间对Ru/CNTs催化剂形貌和结构的影响.结果表明,当采用Ru3(CO)12作为前驱体盐,载体质量与硝酸预处理量之比为1/14、沉积时间为3h时,获得了高分散的Ru/CNTs催化剂,其平均粒径为1.23nm.该催化剂表现出了明显的金属颗粒尺寸效应.与传统浸渍法制备的催化剂相比,该催化剂具有极高的催化活性,可显著降低贵金属的使用量.
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在17 MPa、200℃至280℃范围内,研究了丙酮与甲醛通过羟醛缩合反应生成丁酮醇的过程,解释了无需添加催化剂以及高丁酮醇收率的原因.研究发现,甲醛在水热条件下能够自发进行Cannizzaro反应,生成的甲酸足够催化丁酮醇的合成.超/近临界条件下丁酮醇收率高于高温液相条件下的值,这一方面是由于生成丁酮醇的活化能大于丁酮醇脱水的活化能.其中,生成丁酮醇的活化能为88.67 kJ/mol,生成丁烯酮
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