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自2000年Liu等提出阻变存储器(RRAM)概念以来,RRAM以其结构简单、读/写速度快、存储密度高、功耗低、无串扰等独特的优点,迅速成为物理学和材料学研究的热点。RRAM是一种全新的存储技术,对其氧化物材料中电脉冲诱发可逆电阻转变(EPIR)效应的物理机制一直没有统一的认识,这已成为制约RRAM实用化的主要障碍。本文详细研究了不同顶电极金属(Ag、Al、Al-Ag合金和Ti等)对锰氧化物La0.7Ca0.3MnO3(LCMO)基器件电阻转变性能的影响,考察了缓冲层对器件的重复性、保持性、耐疲劳性以及器件单元之间均一性的影响,设计并实现了与氧空位(或氧离子)迁移有密切联系的氧化物(TiO2和SrTiO3)多层梯度薄膜。研究发现EPIR效应不仅与氧化物材料本身有关,还与顶电极金属,以及顶电极金属和氧化物材料之间的接触状态有密切关系,外加电压或脉冲诱发的氧离子迁移在EPIR效应中起到非常关键的作用。本论文主要开展了以下工作:
(1)设计并搭建了“SIC-RRAM测试系统”,实现了EPIR性能自动化测试,方便了RRAM器件性能评价。用脉冲激光沉积(PLD)法制备了LCMO薄膜,并在薄膜样品中观察到与项电极金属相关的EPIR效应。
(2)组合电子束蒸发和热蒸发技术,同时沉积Al、Ag金属,制备了Al-Ag合金薄膜电极。采用Al-Ag合金电极,抑制了LCMO薄膜生长过程中形成的漏电点,有效的提高了器件的成品率。通过优化合金中Al和Ag的比例,在±5 V,100 ns脉冲下获得了高、低电阻值比超过1000%、循环次数达400次以上的优异电阻转变性能。类比以前研究的Ag浆电极,提出了AlOx层包裹Ag颗粒的界面结构模型,定性地解释了Al-Ag/LCMO/Pt器件的电阻转变性能。
(3)利用电子束蒸发技术,在LCMO薄膜上沉积Ti电极,组合俄歇电子能谱AES原子浓度深度分析,证明了TiOx层存在于Ti/LCMO界面处。电阻转变测试结果表明,Ti/LCMO/Pt器件具有明显的双极型“负”电阻转变特性。热处理的研究结果表明,缺氧LCMO薄膜的表面层和TiOx中间层在电阻转变过程中均扮演着重要的角色。通过人为引入20 nm厚的TiOx缓冲层,显著提高了Ti/LCMO/Pt结构电阻转变性能的重复性,稳定性和耐疲劳性。分析表明TiOx/LCMO界面处n-p结势垒宽度的变化是影响电阻转变的主要因素,即在外加电场作用下氧离子发生迁移,n-p结势垒宽度随之改变,从而引起了高、低电阻的转变。
(4)利用脉冲激光沉积技术,通过改变氧气分压制备了TiO2/TiO2-x双层氧化物结构薄膜,组合Pt顶电极(TE)和Pt底电极(BE),研究了PtTE/TiO2/TiO2-x/PtBE器件的初始化过程以及电阻转变过程。设计制备了TiO2和SrTiO3多层氧离子浓度梯度薄膜,发现随着层数的增加,电阻转变综合性能显著提高(初始化电压VForming↓,置位电压Vset↓,复位电压Vreste↓),为阻变材料的设计提供了新思路。