【摘 要】
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硒化锡(SnSe)是新兴热电材料体系之一。但SnSe多晶存在功率因子过低(S2σ<5μWcm-1K-2)、热电性能差(ZT值范围0.3~0.6),亟需结构改善和性能提高。本论文从重建SnSe多晶各向异
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硒化锡(SnSe)是新兴热电材料体系之一。但SnSe多晶存在功率因子过低(S2σ<5μWcm-1K-2)、热电性能差(ZT值范围0.3~0.6),亟需结构改善和性能提高。本论文从重建SnSe多晶各向异性的角度入手,利用区熔法(ZM)、区熔-放电等离子烧结法(ZM-SPS)、区熔-热压法(ZM-HP)制备了三种高织构化程度的p型多晶SnSe材料。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、ZEM-3型电学性能测试系统、LFA-457型激光热导仪及综合物理测试系统(PPMS)等分析手段对其进行了物相、显微结构、织构化程度和热电性能表征,并对Ge掺杂SnSe多晶材料的热电性能进行了初步分析。主要结论为:1.ZM、ZM-SPS、ZM-HP法制备的SnSe多晶均以(400)晶面为择优取向。采用Lotgering法计算SnSe多晶(400)面的取向因子F(400)值分别为0.98、0.66、0.41,高于文献报道的0.04~0.31;2.823 K时,ZM-HP、ZM-SPS、ZM制备的SnSe多晶功率因子分别为3.88μWcm-1K-2、6.33μWcm-1K-2、9.52μWcm-1K-2;ZM样品的功率因子最大可达9.82μWcm-1K-2@873 K,接近单晶(9.87μWcm-1K-2);这表明电输运性能随织构化程度提高有变高的趋势。热导率可通过晶界的引入及织构化程度的减小而有效降低:ZM、ZM-SPS、ZM-HP制备的SnSe晶粒尺寸范围分别为>250μm、50~70μm,50~100μm,823 K时各样品对应的热导率分别为0.95 Wm-1K-1、0.69 Wm-1K-1、0.69 Wm-1K-1。提高织构化程度是优化SnSe多晶热电性能的有效途径:ZM、ZM-SPS制备的SnSe多晶ZT值分别可达0.92、1.05;3.Ge掺杂能显著降低SnSe体系的载流子浓度,恶化电输运性能。ZM-HP法制备的Sn0.92Ge0.08Se,室温载流子浓度由未掺杂Ge时的2.9×1017 cm-3降至6.6×1016cm-3,823 K时功率因子由未掺杂Ge时的3.88μWcm-1K-2降至1.87μWcm-1K-2。
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