【摘 要】
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本论文对酰基氧膦的C-P键活化反应进行了系统的研究,主要包括以下内容:本课题采用脱羰反应作为探究酰基氧膦的C-P键活化反应模型,经过一系列的条件筛选,我们发现原位生成的富
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本论文对酰基氧膦的C-P键活化反应进行了系统的研究,主要包括以下内容:本课题采用脱羰反应作为探究酰基氧膦的C-P键活化反应模型,经过一系列的条件筛选,我们发现原位生成的富电子Pd(PCy3)4络合物可以有效促进酰基氧膦的C-P键发生活化,脱去一个羰基后,发生C-P键再构建,形成氧膦化合物,而且将催化剂的用量降至2 mol%Pd时,该反应也能很好的发生。在确定好最佳反应条件后,我们进行了底物适应性拓展,发现萘基骨架的酰基氧膦大都能很顺利地发生反应,而邻位带有取代基的苯基骨架酰基氧膦也能很好的进行反应,同时噻吩基底物和联芳基底物均有良好的产率,并且最高分离产率达到97%。整体来看,该C-P键活化反应具有良好的底物适应性和官能团兼容性,并且空间位阻作用对该反应影响较小。最后我们对该C-P键活化反应进行了机理探究,主要进行了两组自由基捕获实验,发现该C-P键活化反应可以正常发生,这一结果表明此反应不经过自由基机理,再结合该反应实验现象和其它文献报道,我们推测该反应很可能经过的是氧化加成-还原消除机理。本文报道的酰基氧膦C-P键活化反应是对无邻近效应辅助的C-P键活化反应领域的一次拓展,同时也是首次利用C-P键活化战略构建氧膦化合物的反应。
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