液相硫化法制备耐硫性甲烷低温氧化催化剂的研究

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随着石油资源的日渐枯竭,天然气在能源消费中的比重不断增长,甲烷低温催化氧化可以实现 CO、UHC和 NOx超低排放而备受关注,因此在现代工业中可以广泛应用在催化沼气废气转化、燃气轮机燃烧室温和燃烧和天然气汽车尾气净化。负载型PdO催化剂由于在反应中表现出最佳的催化活性而被广泛研究,但是天然气中含硫物质(H2S/SO2)的存在使活性PdO逐渐转变为无活性的PdO-SOx物种,这类 PdO-SOx物种在低温条件下对催化剂的毒化作用几乎是不可逆的。  因此在过去数十年中人们尝试寻找提高负载型PdO/SiO2催化剂耐硫性。目前,提高 PdO催化剂耐硫性主要从两个途径入手:一是调变载体,增强载体吸附SO2/SO3的能力以保护PdO活性相;二是调变活性组分,构建Pd-M多组分催化剂体系以保护PdO活性相。但是以上依靠牺牲载体或M组分的方法并没有真正阻断 PdO与硫物种的结合,最终只能起到延缓失活的作用。换句话说,硫物种最终将侵蚀 PdO并最终失活。同样的这些催化系统不具备真正的耐硫性,据文献调研,目前并没有真正具有耐硫性催化剂应用于甲烷催化氧化体系中,因此发展可靠的耐硫催化剂变得十分重要。如此的催化体系不仅能够显著的增加催化效率,还能拓展甲烷氧化催化剂的应用。  针对甲烷催化氧化的巨大潜力,决定借助液相硫化法开发一种具有真正耐硫性负载钯催化剂。根据文献调研推测PdxSy结合酸载体可能成为理想的甲烷催化氧化体系,因为载体与钯活性组分都不会与硫物种发生相互作用。酸性SiO2首先被选为载体,由于硫、氧元素位于同一主族的相邻位置,因此硫族元素被用于设计甲烷氧化催化剂。在本论文中使用新的 H2S-H2水相鼓泡法在不同温度下硫化Pd/SiO2制备Pd4S(102)/SiO2催化剂在400℃时活性依然保持了77%,并没有发生任何的失活现象,因此具有真正的耐硫性、高活性以及出色稳定性。
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