离子型溶剂吸收CO2的基础研究

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近年来,温室效应和全球变暖是全球的热点问题,随着问题的日趋严重,CO2的捕集越来越受到人们的重视。目前,应用较为广泛的CO2吸收方法是醇胺法,其中MEA法以其吸收速率快、吸收成本低等优点颇受工业应用的青睐,但其也存在着能耗高、溶剂损耗较大等缺点。由于离子液体(ILs)具有稳定性强、挥发性低、比热值小等优点,用其吸收CO2可以降低能耗、减少溶剂损失,因此近年来用离子液体捕集CO2受到国内外学者的广泛关注。   研究发现,文献中报道的大多数离子液体吸收CO2存在着粘度大、传质性能相对较差、成本较高等问题,因此单独使用离子液体吸收CO2无法实现工业上的应用。针对这些问题,本研究筛选并合成了两种热稳定性较好、成本适中的室温离子液体(RTILs),将其与MEA水溶液复配制成离子型溶剂,用于捕集烟道气中的CO2,其目的是降低传统吸收剂在碳捕集过程中的解析能耗。具体研究内容和取得的结果如下:   (1)合成两种性质稳定、低成本且粘度较低的室温离子液体。用核磁、红外、质谱等表征其结构,通过差示扫描量热法与热重分析考察其玻璃转化温度与热稳定性;测定了离子液体的密度、粘度、比热容等主要基础物性数据,并通过这些数据计算了离子液体的热扩散系数、分子体积、焓和熵等基本热力学性质。结果显示,本文制备的离子液体与目标离子液体结构相一致,且有较高的纯度;室温下呈现液态,粘度相对较低;两种离子液体都没有固定熔点,只有玻璃态转化温度,分解温度均在200℃以上,热稳定性良好;比热容均在2kJ/kg·℃左右,几乎为水的1/2,比热容较小。   (2)研究了MEA+[C2OHmim][N(CN)2]+H2O、MEA+[Bmim][N(CN)2]+H2O和MEA+[Bmim][Cl]+H2O三种离子型溶剂的物化性质。测定了离子型溶剂的密度、粘度及对钢材的腐蚀性。结果显示:同一体系,在相同离子液体浓度下,离子型溶剂的密度、粘度均随温度的升高而逐渐降低;同一体系,在相同温度下,离子型溶剂的密度、粘度均随离子液体浓度的升高而逐渐升高;通过二次多项式方程和阿伦尼乌斯方程分别对密度、粘度数据进行关联,密度粘度的平均绝对误差分别小于0.001%和3.2%,说明二次多项式方程和阿伦尼乌斯方程能够很好地关联离子型溶剂的密度和粘度;离子液体的加入对传统吸收剂对碳钢和304不锈钢的腐蚀性略有增加。   (3)考察了MEA+[C2OHmim][N(CN)2]+H2O、MEA+[Bmim][N(CN)2]+H2O和MEA+[Bmim][Cl]+H2O三种离子型溶剂吸收CO2的性能,以及离子型溶剂在吸收前后的物性变化情况。通过静态法测定了在不同温度、压力和离子液体浓度下CO2在离子型溶剂中的溶解度,并用经验公式对溶解度数据进行了关联;通过动态平衡法测定了313.15K、200kPa下,含有不同离子液体浓度的复配体系对CO2的吸收速率;测定了CO2吸收前后离子型溶剂的密度粘度变化情况。结果表明:CO2在离子型溶剂中的溶解度均随压力的升高而升高,温度的升高而降低,随离子液体浓度的增加而逐渐降低,且不同种类离子液体对溶解度的影响几乎相同;通过经验公式对溶解度数据进行关联,所得计算值与实验值的相对偏差不超过3%;CO2在离子型溶剂中的吸收速率随离子液体浓度的增加而略有降低且不同种类离子液体对吸收速率的影响几乎相同;离子型溶剂吸收CO2后密度略有增加,而粘度大幅度的增加。
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