卤化铅钙钛矿材料CsPbX₃（X=Cl,Br或I）作为一种新兴的光电材料,由于其在太阳能电池以及光电子领域上的广泛应用引起了研究人员的极大关注。近年来,钙钛矿材料的基础研究主要集中在钙钛矿材料的体光伏效应以及超快载流子动力学研究上,这些基础研究可以有效的促进钙钛矿光电器件的开发以及应用。然而对于钙钛矿材料的体光伏效应以及载流子动力学的相关结果解释还存在争论,并且由于体光伏效应中的光电流响应、载流子复合过程的频率响应范围都处于太赫兹（Terahertz,THz）波段。因此本论文借助时间分辨的太赫兹光谱技术对CsPbBr₃的非线性过程以及超快载流子动力学进行了深入研究,主要分为以下4个方面:（1）全无机钙钛矿材料的制备。实验中采用了化学气相沉积（Chemical Vapor Deposition,CVD）方法制备了全无机钙钛矿材料CsPbBr₃。通过控制温度、压强、气体流速和煅烧时间可以控制CsPbBr₃的生长,从而可以得到高质量的CsPbBr₃纳米片和薄膜样品。利用光学图像、拉曼（Raman）光谱、原子力显微镜（Atomic Force Microscopy,AFM）以及X射线光电子能谱（X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS）等手段对样品进行表征,结果表明采用CVD法可以制备出高质量的CsPbBr₃纳米片和薄膜材料。（2）CsPbBr₃线偏振型太赫兹辐射的机理研究。通过实验室自主搭建的太赫兹发射光谱系统,实验中研究了在低于带隙的线偏振光激发下CsPbBr₃的太赫兹辐射。通过研究CsPbBr₃的太赫兹辐射信号和太赫兹电场强度的泵浦光通量依赖性,建立了由双光子吸收引发的高阶移位电流模型来解释CsPbBr₃的太赫兹辐射。理论计算结果表明样品的太赫兹辐射具有角度依赖性,实验中测量的太赫兹辐射偏振角和方位角依赖性和理论结果相符合。这项工作在理论和实验上都证明高阶移位电流主导了CsPbBr₃的太赫兹辐射产生,也促进了CsPbBr₃在非线性光学上的研究和理解,为其在光电器件上的应用发展提供了理论依据。（3）CsPbBr₃圆偏振型太赫兹辐射的机理研究。在圆偏振光激发下,由于跃迁定则的限制,会出现和线偏振光激发不同的物理现象。由于CsPbBr₃中自旋轨道耦合效应的影响,CsPbBr₃的价带会发生分裂,使得原本不能在圆偏振光激发的双光子跃迁变成可能。通过建立圆偏振光激发自旋极化电子导致的高阶移位电流模型,解释了圆偏振光激发CsPbBr₃的太赫兹辐射。这项工作不仅观察到在圆偏振光激发下由自旋极化电子引发的高阶移位电流,也促进了CsPbBr₃在自旋电子学上的发展。（4）全无机钙钛矿材料的超快载流子动力学研究。通过实验室自主搭建的光学泵浦-太赫兹探测平台,实验中测量了CsPbBr₃和CsPbBr₃（Cl）的超快载流子动力学过程。实验结果发现自由载流子主导了样品中的载流子复合过程,其主要由俄歇复合以及电子-空穴复合过程所组成。通过对CsPbBr₃和CsPbBr₃（Cl）频谱的复电导率实部与虚部分析发现,CsPbBr₃和CsPbBr₃（Cl）的载流子迁移率分别为:～790 cm²V^-1s^-1和～1480 cm²V^-1s^-1、扩散长度分别为～1.54μm和～1.85μm。结果表明掺杂Cl原子的钙钛矿材料表现出更高的载流子迁移率以及更长的扩散长度。这项工作不仅证明了Cl掺杂可以有效改变CsPbBr₃的载流子输运能力,也对CsPbBr₃在光电器件的设计以及性能的提高上有着重要的意义。