超硬碳材料因其高硬度、高强度和高耐磨性等优异的力学性能而受到广泛关注。金刚石(diamond)作为典型的超硬碳材料代表，是目前世界上已知最硬的物质，在超硬领域占有不可替代的地位。随着现代加工制造业的飞速发展，在航空航天、医疗器械、超高精度加工和人工智能传感器等领域，对具有极高力学性能、超高稳定性、超长服役寿命和超高精度零部件的需求变得越来越迫切。为了获得这种高性能材料，研究者们通过引入纳米孪晶、多相和多层复合和等微结构可不断提高材料的力学性能，这意味着合理的内部结构设计可以提高材料的性能。然而，此类由结构设计引起的强韧化机理目前仍不明确，这限制了超硬碳材料的进一步发展与应用。本文选取几类具有金刚石结构的超硬碳材料为研究对象，采用第一性原理计算(First Principles Calculations,FPC)和分子动力学(Molecular Dynamics,MD)模拟深入研究此类材料在极端服役条件下的应力应变响应、热稳定性表现和变形机理，取得以下研究成果：
　　①对通过实验合成的具有极高硬度的纳米孪晶diamond，采用FPC和MD模拟对其进行了热稳定分析和力学性能研究。FPC研究了变形过程中体系的能量变化、原子运动、化学键的断裂与重组，结果表明大应变下晶粒内连续的不全滑移延缓了结构的石墨化，导致强度和韧性增加。MD模拟表明高密度孪晶界抑制了位错的形核且阻碍了位错的运动，这对材料力学性能提升做出贡献。
　　②采用FPC对实验中发现的具有优异力学性能的diamond/lonsdaleite双相结构进行了压剪应变加载，并分析了各相的稳定性。结果表明：大应变下，在六方相中发生了不全滑移，导致相变，提高了材料的强度和韧性。此外，MD模拟了压缩加载下多晶diamond/lonsdaleite双相体系的变形过程，结果表明多晶双相抵抗变形的能力低于多晶孪晶diamond，这是由于相界的稳定性低于孪晶界，进而前者抑制位错形核和阻碍位错运动的能力低于后者。
　　③采用FPC研究了diamond/cBN多层膜剪应变下的热力学行为，分析了B-C原子界面及孪晶界对多层膜变形方式和稳定性的影响。结果表明：在极端应变下界面处的B和C原子的位置多次发生交替“交换”，释放了应力，这有益于结构稳定；孪晶界的引入改变了多层膜的原子堆垛顺序，导致具有低能垒的弱原子面出现，加载变形时，化学键的断裂与重组优先发生在cBN区域，其次是diamond区域，最后是界面处，这种多级应力释放模型可为高性能碳材料设计提供指导。此外，Diamond/cBN多层膜的热稳定性处于diamond和cBN之间，但引入孪晶之后要优于它的任一单相。
　　④系统地研究了替代B/N杂质元素对diamond理想强度的影响，分析了杂质区域化学键强度和电荷分布情况。提出了一种基于有序原子重构的应变增韧机理，即在保持diamond理想强度的前提下，通过不全滑移实现的连续原子重构增加了其韧性。特别是B杂质原子改变了diamond中的电荷分布，使其变为半导体，与实验中发现含B杂质diamond不仅是一种很有前途的半导体材料，而且具有优异的力学性能观点相符。
　　本文的研究结果有助于从原子尺度理解纳米结构超硬碳材料的强韧化机理，可为设计具有更高力学性能、热稳定性、电学特性的超硬材料提供理论支撑。