CNT共价接枝N-杂环卡宾银、铜催化CO2固化的研究

来源 :河北科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:goodgay3_2004
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在过去数十年内,二氧化碳大量排放已造成了许多环境问题。减少CO2大气的浓度已迫在眉睫,随着各种策略地逐步实施,CO2大气浓度增量已经减缓,其中之一方法是使用N-杂环卡宾(NHC)以有效地实现CO2的捕获,固定和活化。在本论文中,我们总结了通过利用NHCs和相关复合物,有效地固定和活化以完成CO2捕获,探究了某些反应及其反应机理。游离NHCs和NHC盐可以捕获CO2以直接和间接的方式形成咪唑鎓羧酸盐,并且它们还可以催化芳族醛与CO2的反应以形成羧酸及其衍生物。其次,NHCs与过渡金属(TM)可以形成NHC-TM复合物从而将CO2转化为工业酸或酯。非金属NHC络合物还可以催化硅和硼络合物与CO2的反应。此外,环氧化合物与CO2的催化环加成是另一种有效的NHC复合物的功能,NHC离子液体在这方面表现优异。碳纳米管(CNTs)目前是一种新型的高强度碳纤维材料,不仅具有碳素材料的特有本性,还具备金属材料的导热和导电性,纺织纤维的可编织性,陶瓷材料的耐腐蚀性和耐热性,以及高分子材料的轻质与易加工性。碳纳米管作为复合材料可以表现出良好的强度、弹性、抗疲劳性,可以预知碳纳米管的参与将对复合材料性能带来一次前所未有的飞跃。石墨烯具有sp~2碳原子紧密堆积形成的二维原子晶体结构,因具有极大的比表面积、良好的导电性以及优异的机械性能等特性被广泛应用在高性能纳电子器件、气体传感器、场发射材料、复合材料、成像技术和通信技术等领域。本文是将合成的N-杂环卡宾银与卡宾铜负载到多壁碳纳米管(MWNTs)或还原性石墨烯(RGO)上,通过利用了该载体CNT和RGO的稳定性与优异导电性便于提高催化活性和回收催化剂,从而到达反复循环使用的作用,利用该催化剂尝试了四类化学反应,并对该催化剂做了一系列表征,如BET,XPS,ICP-AES,SEM,TEM催化剂回收后的反应活性等。综括将其分为五部分。(1)首先探究CNT-NHC-Ag与CNT-NHC-Cu催化2-甲基-3-丁炔-2-醇与CO2固化反应影响因素(催化剂用量,反应温度,反应压力,反应时间)对其反应变化趋势,其次解释为什么会出现这种情况的原因对其解说或论证;最终通过炔丙醇类底物扩展及四类催化剂催化反应来说明电子效应与空间位阻效应对其反应的影响。(2)利用CNT-NHC-Ag与CNT-NHC-Cu来参与炔醇和O2尝试偶联反应的特征,同时加入Cu I作为对照实验来验证炔丙醇与CO2反应机理来排除其他机理干扰。(3)通过空白对照,助催化剂,可溶性银盐,CNT-NHC-Ag,CNT-NHC-Cu催化环氧丙烷与CO2的反应来探究助催化剂对其催化剂的影响,再通过底物扩展来探究位阻效应和电子效应对其影响情况。(4)将CNT-NHC-Ag,CNT-NHC-Cu,GN-NHC-Ag,GN-NHC-Cu四种催化剂去催化胺化2-甲基-3-丁炔-2-醇、CO2及有机胺(伯胺和仲胺)类反应,并通过扩展底物,空白对照,最后通过扩展银盐和铜盐来说明实验大致机理。(5)利用催化剂ICP-AES来说明金属负载量,BET来说明催化剂比表面积,粒径分布等,通过SEM,TEM来说明催化剂是否负载完好及均匀程度,XPS表征能够准确说明负载金属具体价态及表面金属大致含量,催化剂回收实验能够大致说明催化剂寿命等。
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