基于Mn/Ce-ZrO2催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能研究

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NH3-SCR脱硝工艺因其经济性、高效性,成为脱除电站锅炉烟气中NO的主流工艺。传统商业催化剂V2O5-WO3(MoO3)/TiO2脱硝温度窗口为300-400℃,为了避免重复加热烟气,SCR反应器必须安装在脱硫、除尘装置的上游,而该烟气段高浓度的烟尘会影响催化剂脱硝性能,降低催化剂使用寿命。低温NH3-SCR脱硝工艺有希望使SCR反应器布置在静电除尘器之后,降低粉尘冲蚀对催化剂的影响,使该工艺备受关注。但是,多数烟气在通过脱硫装置后仍含有少量的S02,在低温条件下SO2对SCR催化剂有很强的毒化作用,并且在烟气中含有H20的情况下,SO2的毒化作用更强。因此,低温SCR催化剂的抗SO2、抗H20性能是研究的核心。以此为背景,本文以Mn/Ce-ZrO2催化剂为研究对象,对其进行了低温脱硝性能,特别是抗H20、抗SO2性能的研究。对Mn/Ce-ZrO2与传统的低温脱硝催化剂Mn/P25和Mn/Al2O3进行了低温SCR脱硝活性及抗H20、抗SO2性能的对比。结果表明,Mn/Ce-ZrO2具有更高的低温活性,这与其氧化还原性质有关。H2-TPR显示,Mn/Ce-ZrO2更容易发生氧化还原反应。Mn/Ce-ZrO2的抗H20、抗SO2性能最好,可能的原因是Mn/Ce-ZrO2具有较多的表面酸位点,且表面生成的硫铵盐不稳定。为了进一步揭示Mn/Ce-ZrO2脱硝性能更好的原因,对比了Mn/Ce-ZrO2, Mn/CeO2和Mn/ZrO26勺低温SCR脱硝活性及抗H20、抗SO2性能。结果发现,较高的MnO。分散度,较强的氧化还原能力,更多的表面吸附氧是Mn/Ce-ZrO2具有高低温脱硝活性的原因。抗H20、抗S02实验之后催化剂表面生成的水合物较少,且硫酸化程度低是Mn/Ce-ZrO2具有强抗H20、抗S02性能的原因。对Mn/Ce-ZrO2进行加Co改性发现,Co改性载体所制备的催化剂Mn/Co-Ce-ZrO2具有更高的MnOx分散度,更强的表面酸性和氧化还原能力,更多的表面吸附氧和Mn4+,因此其脱硝活性更高,在180℃脱硝效率达97.1%。同时Mn/Co-Ce-ZrO2具有更强的抗H20、抗SO2性能。通入H2O+SO2后,脱硝活性虽略有下降,但能稳定维持在91%,切断H2O+SO2后,其活性完全恢复。XPS表明,抗H2O+SO2实验中Mn/Co-Ce-ZrO2表面几乎没有硫酸盐的累积。对Mn/Co-Ce-ZrO2催化剂进行系统研究,发现在不同条件下Mn/Co-Ce-ZrO2均展现出较高的SCR脱硝活性及抗H20、抗SO2性能。动力学研究发现,Mn/Co-Ce-ZrO2的SCR反应活化能E=17543.3J-mol-1。较低的反应活化能是Mn/Co-Ce-ZrO2具有较高的低温SCR脱硝活性的原因。为了降低催化剂成本,采用堇青石和沸石分子筛涂覆的方式制备催化剂。两种方式制备的催化剂都具有较高的催化活性,但沸石分子筛涂覆制备的催化剂抗H2O+SO2性能更强。载体用硫酸处理后抗H2O+SO2性能进一步提高。
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