Fe-C-TiO2可见光催化降解阿特拉津的研究

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Ti02作为一种绿色环保型的光催化剂近年来得到了广泛利用,但由于Ti02只有在紫外光的条件下才能发生光催化反应,而且可见光下光催化效果十分微弱。因此研究者们发现最有效的方法对Ti02进行改性,拓宽其光响应范围,提高Ti02对可见光的利用。Ti02光催化、降解各种污染物的研究甚多,但只要集中在锐钛矿型Ti02的研究,通常认为金红石Ti02即使在紫外光的照射下光催化能力也十分微弱。但目前有研究表明,在TiO2-H2O2体系中,金红石Ti02可见光催化能力大大加强。由于金红石Ti02基本上对可见光无响应,为了改变这一缺点,最有效的方法就是对催化剂进行改性。本文研究的主要是用Fe、C同时改性金红石Ti02光催化剂,提高金红石Ti02的可见光催化能力。本文研究了Fe、C同时掺杂金红石Ti02光催化剂(记为Fe-C-TiO2),并且对催化剂进行了表征;研究了Fe-C-TiO2可见光催化H202降解阿特拉津的催化活性、影响因素及阿特拉津的降解机理。研究的结论如下:(1)研究了不同晶型的Ti02在不同的条件下对阿特拉津的降解,主要研究了金红石型TiO2和Fe3+/H2O2的协同作用。在可见光的情况下金红石型Ti02几乎没有光催化效果,但当有H202存在的条件下,金红石Ti02表面会形成特殊的吸附结构η2-peroxide,通过羟基自由基的测试金红石型TiO2和H2O2产生大量的·OH并对有机物进行降解。同时在Vis/H2O2条件下,金红石型TiO2和Fe3+/H2O2有很好的协同作用,反应时间15min后,阿特拉津基本上被降解完全;而锐钛矿型Ti02则不能表现出这么明显的协同效应。在金红石型Ti02和H202组成的系统中,金红石型Ti02在可见光区的吸光度较处理前有了很大的提高,并因此拓展TiO2的光吸收范围至可见光区,原因为H202在TiO2表面吸附会形成复合物。(2)采用的是FeC2O4为Fe原,以葡萄糖为C原,用浸渍法对金红石Ti02进行了Fe、C的掺杂,通过XRD、UV-Vis、TG-DSC、SEM等表征手段对催化剂进行了表征,并考察了不同的煅烧温度对光催化剂Fe-C-TiO2的光催化性能的影响。TG-DSC的结果表明,m(TIO-R):m(葡萄糖)=10:1的C-TiO2和Fe-C-TiO2掺C的量为0.5%,并且在此含C量下的催化剂,光催化活性是最好的。XRD的结果表明,光催化剂Ti02是以纯金红石型的晶型存在,当煅烧温度为400℃时,经XRD表征发现Fe主要以Fe203的型态负载在金红石型Ti02的表面。UV-Vis结果表明催化剂Fe-C-TiO2显著拓宽了金红石型Ti02可见光的吸收范围,使催化剂对可见光有更好的响应。在最佳条件下,催化剂Fe-C-TiO2在煅烧温度为400℃时的光催化活性最好,当反应时间为15min,阿特拉津的降解率可达到97%。(3)研究了Fe-C-TiO2可见光催化H202降解阿特拉津的影响因素,得到最佳实验条件为:Fe-C-TiO2煅烧温度为400℃;反应体系的初始pH值为3;H202初始浓度为1mmol/L;催化剂投加量为1g/L;在此反应条件下,经可见光照射反应15min后,初始浓度为10mg/L的阿特拉津的降解率可达97%。Fe-C-TiO2可见光催化H202降解阿特拉津的循环实验以及溶铁率分析结果表明铁在金红石Ti02表面负载很牢固,说明Fe-C-TiO2具有很好的稳定性和重复使用性能。初步推断了阿特拉津的降解机理,首先是C-C1键断裂,由实验过程中产生的·OH取代,通过一系列的化学反应,得到最后的产物为氰尿酸,氰尿酸会进一步矿化成CO2、H2O和NO3-。
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