氧化石墨烯对As(Ⅲ)、Fe在多孔介质中共迁移行为的影响

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作为本世纪三大新技术科学领域之一的纳米科学目前受到了普遍关注,氧化石墨烯(Grapheneoxide,GO)作为人工纳米颗粒的代表近年来被广泛的应用在各个领域。然而,GO的广泛应用使其从生产到丢弃的过程中容易进入到水环境中。目前已有研究表明GO在水环境中对许多污染物都存在较强的吸附能力,因此GO在生产和应用中进入环境中可能影响污染物的迁移转化规律,进而造成意想不到的环境风险。砷(As)污染在地下水中属于常见污染物,通常与铁(Fe)共存。砷在水中存在不同价态,其中三价砷(As(III))的毒性最强,会对人体健康造成严重损害。然而,目前关于GO与其他污染物共迁移的研究主要侧重于GO和阳离子重金属污染物的共迁移规律及机制上,但对GO与As(III)及Fe复合污染的迁移规律的研究则未见开展。因此,研究GO与As(III)、Fe在天然地下水中的共迁移行为是十分必要的。本研究以天然石英砂床层作为多孔介质,通过室内石英砂柱运移实验和模型拟合研究GO在多孔介质中运移规律。通过研究GO与As(III)、Fe在多孔介质中的共运移行为,揭示了不同污染物与GO在石英砂柱中的迁移转化规律。通过对砂柱分层高度水质检测,得到不同条件下As(III)、Fe以及GO在多孔介质中的迁移速率;通过对上层多孔介质进行SEM等表征分析,推测出As、Fe形态变化以及GO表面氧化还原条件变化对各污染物在石英砂柱中迁移规律的影响机制。主要研究成果如下:(1)单独存在的条件下,GO和As(III)流动性均较高。而当地下水中GO、As(III)和Fe(III)共存时,石英砂柱对上述三者的截留能力均有不同程度的提高。在被As(III)和Fe(III)污染的石英砂柱中GO的回收率与洁净石英砂柱中的GO的回收率相比有明显降低。(2)当GO、As(III)和Fe(II)在饱和多孔介质中运移时,GO并未明显影响As(III)和Fe(II)在石英砂柱中的迁移率。当Fe(II)发生氧化现象时,GO、As(III)、Fe(II)及Mn氧化物在饱和多孔介质中共同运移,GO对As(III)、Fe和Mn在石英砂柱中的迁移起促进作用,Fe和Mn的存在显著延缓了GO和As(III)在石英砂柱中的迁移。(3)通过对比不同Fe形态条件下的穿透曲线、生成絮体粒径和溶液zeta电位,探明Fe(II)氧化产生新生态Fe(III)并生成絮体的过程使Fe、Mn、As(III)和GO在石英砂柱中的迁移有所延缓。(4)通过各个条件下对石英砂柱的侧边取样结果进行分析,发现在GO&As(III)&Fe(III)、GO&As(III)&Fe(II)&Mn氧化物条件下,GO穿透石英砂柱有所延缓,同时石英砂柱对As、Fe和Mn的截留主要发生在上层(10cm)砂柱中。
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