石墨烯/环氧树脂复合材料要真正应用在电子封装材料,必须具有优异的导热性能,然而石墨烯的团聚和与树脂的较差相容性,导致不易形成有效的声子传输通道和导热网络,因此解决石墨烯的分散性和界面相容性是提高复合材料导热性能的关键。本论文以还原石墨烯及无机填料的协同增强改善复合材料的导热性能,以自组装石墨烯/热塑性微球杂化粒子改善石墨烯在环氧基体中的分散性及界面结合,实现石墨烯/环氧树脂复合材料中界面相容与导热效果的统一。1、分别采用500°C、700°C和900°C对氧化石墨烯(GO)高温热处理,得到热还原石墨烯(TrGO-500、TrGO-700、TrGO-900);以聚醚胺与氧化石墨烯接枝反应制备化学还原石墨烯(RGO-40、RGO-60),分析不同方法对石墨烯的结构、还原程度变化,探究石墨烯对环氧树脂复合材料导热性能的影响。结果表明:热还原石墨烯的还原程度更高,化学还原石墨烯RGO-60的端氨基与环氧树脂形成共价键,提高了与环氧树脂界面相容性,降低了界面热阻,复合材料热导率提升更为显著。2、分别以还原石墨烯TrGO-900和RGO-60与官能化氮化硼协同增强环氧树脂复合材料导热性能,探究还原石墨烯与官能化氮化硼间相互作用,研究了混合填料对复合材料的协同导热效果。结果表明:官能化氮化硼在环氧树脂中的分散性提高,与RGO-60相比,TrGO-900/BN-G具有更强相互作用,有利于石墨烯在树脂基体中分散,形成更有效的热传导路径,复合材料导热性能提升最显著。3、以还原石墨烯TrGO-900和热塑性微球(PA)自组装制备TrGO-900-PA杂化粒子,探究其自组装机理,研究杂化粒子增强复合材料的界面相容性、导热性能及机理。结果表明:调控pH值,利用静电吸附将负电性TrGO-900-PA与正电性PA自组装,在pH=7吸附量达到7%。杂化粒子有效提高石墨烯界面相容性和分散性,实现复合材料导热性能显著提升,并构建以PA为框架,TrGO-900为导热介质的导热机理模型。