银/氯化银系列光催化剂的制备及其性能探究

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近年来,空气污染和水污染等环境问题正不断威胁着整个人类的生存。解决环境污染问题已经成为人类迫在眉睫的任务。光催化技术作为一种环境友好型的技术,其能够在光照下通过光催化剂对一些污染物进行催化降解,足一种非常理想的净化环境的方法。在实际应用中常常涉及到如何提高光催化剂的光能利用率和光催化剂的回收等问题,这些问题是光催化研究中的热点问题。光催化反应过程中所涉及的基本问题是光能的吸收,转化和利用,这就使得选取的研究对象对于特定波段的光应具有必要的光响应特性。可见光区作为太阳光中所占能量比例最大的波段,具有非常高的利用价值,提高该波段光能的利用率也可以提升催化剂的催化能力。本文以可见光响应型催化剂为研究对象,将Ag/AgCl作为活性组份,以不同方法进行修饰处理,对其形貌、结构、光催化性能等性质进行进一步优化改进,并达到了预期效果。以下为本文的主要研究内容:  1.首先,以石墨型的g-C3N4为载体,在乙二醇溶液中合成了前驱体Ag/g-C3N4,再以FeCl3为氧化剂对Ag/g-C3N4进行原位氧化,形成了Ag/AgCl/g-C3N4三元复合光催化剂。运用XRD,TEM,XPS,IR,DRS,光电流等表征手段对所得复合材料进行了表征分析。XRD显示,合成的材料含有Ag,AgCl和g-C3N4三种组份。XPS分析进一步证实了催化剂中具有Ag+,Ag0,Cl-,C,N几种不同元素。TEM图显示,Ag/AgCl以颗粒状分散于层状的g-C3N4表面,其易团聚的问题得到解决。活性实验表明,可见光照射3小时Ag/AgCl/g-C3N4(2.7 at%)可以降解83.5%的MO,高于Ag/g-C3N4的24.4%和g-C3N4单体的8.7%。由此可以说明经过复合得到Ag/AgCl/g-C3N4,具有显著增强的光催化活性。  2.其次,以CNT低比例掺杂的方式合成了CNT/Ag/AgCl复合光催化剂。运用 XRD,XPS,EDS,DRS,SEM,EIS等表征手段对制备的光催化剂进行了表征。XRD,XPS,EDS和DRS以相互补充的方式佐证了CNT/Ag/AgCl三元体系的组成。在CNT含量为0.1%和0.5%的DRS图谱上出现了Ag的等离子体共振吸收峰,这也从侧面应证了Ag单质的存在。SEM图中可以发现,随着CNT掺杂量的增加光催化剂的结构亦出现了规律性变化。EIS测试显示,CNT/Ag/AgCl的电化学阻抗相对于Ag/AgCl有所减小。在可见光下,CNT/Ag/AgCl(0.1%)可以在一小时内降解97.02%的MO,这也说明了CNT掺入后有助于提升Ag/AgCl的光催化性能。  3.最后,为了有效地提升催化剂的可回收性,将Ag/AgCl与具有磁性的CoFe2O4通过溶剂热法进行复合,得到了Ag/AgCl/CoFe2O4三元复合材料。通过XRD,XPS,TEM,DRS,VSM等表征手段对催化剂的组成和性质进行了分析。XRD和XPS确定了Ag/AgCl/CoFe2O4各组分的存在。从TEM图中可以看出,Ag/AgCl和CoFe2O4颗粒粘合在一起,这使得Ag/AgCl电可被顺利的进行磁性分离回收。DRS图谱中显示催化剂的吸光强度随着Ag/AgCl含量增加而降低,这与催化剂颜色变化趋势一致,也从侧面应证了Ag/AgCl的存在性。实验结果表明此种复合催化剂能够在磁场作用下进行回收。在光催化降解BPA和MO的实验中,复合催化剂均表现出良好的光催化活性,这表明Ag/AgCl的引入可以显著的提升CoFe2O4的活性。
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