【摘 要】
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近年来,随着核工业的快速发展,大量的含铀废水被排放到环境中。在含铀废水中铀主要以铀酰离子(UO22+)的形式存在,具有较高的溶解度和迁移率。如果含铀废水处理不当,将对人类
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近年来,随着核工业的快速发展,大量的含铀废水被排放到环境中。在含铀废水中铀主要以铀酰离子(UO22+)的形式存在,具有较高的溶解度和迁移率。如果含铀废水处理不当,将对人类健康和生物多样性构成长期威胁。因此,铀的分离富集对环境安全至关重要。杯芳烃是一种环状低聚物,其衍生物已被证明是优良的去除U(VI)的吸附剂。然而,由于这些吸附剂颗粒非常小,很难从水溶液中分离出来,可能会造成二次污染。近年来,随着磁性纳米技术的发展,磁选技术被应用于环境净化领域。因此,通过吸附剂与磁性材料的结合,吸附剂不仅能保持较高的吸附速率,还能获得磁性材料的顺磁性。本文对杯[4]芳烃的上沿进行了羧化处理,并对杯[4]芳烃的下沿进行了S、N原子基团的修饰,然后,将杯[4]芳烃衍生物与磁性纳米Fe3O4结合,制备了具有稳定立体结构的磁性功能复合材料。并通过FT-IR、1H-NMR、SEM和XRD等方法对各阶段产物进行表征。为了检测它们对U(VI)的吸附性能,我们系统地研究了它们在不同条件下的吸附行为,本论文的主要研究内容及结论如下:(1)以间氨基苯甲酸为原料,经重氮化、偶联等系列反应合成了间羧基苯偶氮基杯[4]芳烃衍生物,产物经FT-IR和1H-NMR表征。研究了初始pH值、吸附剂用量、接触时间、温度及相关参数对铀吸附的影响。结果表明:溶液初始pH值为4.0,吸附剂用量为8 mg,铀初始浓度为20 mg/L,吸附时间3 h,温度为25℃时,为吸附最佳条件。吸附过程为吸热,符合准二级反应动力学模型。此外,经过多次循环实验可以得出该吸附剂具有良好的再生性。(2)对间羧基苯偶氮基杯[4]芳烃衍生物的下沿接上含S和N原子基团。然后,将改性后的杯[4]芳烃衍生物接枝到磁性Fe3O4纳米颗粒上,制备磁性功能复合材料,并用于从水溶液中提取U(VI)。实验结果表明:复合材料对U(VI)具有良好的吸附性能。在平衡吸附实验中,当pH值为5.0,初始浓度为20 mg/L,温度为25℃,接触时间为4 h,吸附剂用量为8 mg时,两种吸附剂(Fe3O4/M-CAOD和Fe3O4/M-CSSD)对U(VI)的吸附率效果均能达到最佳。热力学数据表明,吸附铀的过程是自发的吸热过程。复合材料对U(VI)的吸附具有良好的重复性和选择性。
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