利用生物电化学系统降解典型有机污染物的机理研究

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近年来,伴随着全球城市化进程的加速与人类生活水平的提高,排放到城市污水处理系统中的内分泌干扰物(Endocrine Disrupting Chemicals,EDCs)及个人护理用品(Pharmaceutical and Personal Care Products, PPCPs)类污染物的种类和浓度正不断提高。根据地球水循环原理,人们日常使用的多数可溶性化学物质,都会随着生活污水的排放而进入城市污水处理系统,城市污水处理厂出水中残存的污染物则会进入自然水体,并极有可能再次进入饮用水系统,威胁人类健康。基于此,研究污水中EDCs及PPCPs类污染物的去除机理已成为环境学科的研究重点。  生物电化学系统(Bio-Electrochemical System,BES)是近十年内环境工程领域内研究的热门方向之一。BES的运行能耗偏低,甚至可以净输出能源。由于耦合了微生物的电化学作用,BES对污染物的降解能力较普通的生物处理工艺亦有增强。到目前为止,关于使用BES处理污水的研究,多限于以常规污染物作为底物,研究BES的能量输出,较少涉及EDCs及PPCPs类污染物的降解。因此,本文探索了利用BES降解污水中典型的EDCs及PPCPs类有机污染物(双酚A、三氯生及磺胺甲基异恶唑)的可行性及降解机理。  使用普通碳毡、复合碳毡、钢丝球和碳化纸板作为BES电极,研究了在相同运行条件下,不同电极材料对反应器产电量及对废水的化学需氧量(ChemicalOxygen Demand,COD)去除率的影响。分析了材料表面生物膜的微观形貌、微生物附着状况及电极电阻率对反应器产电的影响,发现电极导电性对系统产电能力影响显著;电极的空间构型会影响附着在电极表面的微生物与液相进行化学传质,良好的空间构型有利于MFC系统产电量的提升;碳基材料的生物相容性、导电能力及空间构型等条件均有利于微生物的生长及能量的收集传递,但碳基材料机械性能较差。在相应的提高BES产能及提高污染物降解效率的研究中,使用不同手段强化碳基材料机械性能的研究具有良好的实际应用意义。  使用微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)在厌氧条件下降解三氯生(Triclosan,TCS),并分析了该过程中TCS降解动力学过程,检测了TCS的降解产物,推测了TCS降解机理,并对整个过程中微生物群落结构变化进行了分析。我们发现在MFC反应器运行7个月后,污水中的TCS(浓度为30mg/L)可以在8天内被去除,而羟基化反应在这一过程中具有重要作用。通过对反应器中生物膜微生物群落组成的分析,发现很多具有对苯系物降解能力的微生物(如Corynebacterium,Sulfobacillus和Acinetobacter)在生物膜上大量增殖。本研究探索了利用MFC反应器降解TCS并研究了不同时期微生物群落结构的变化,为后期研究TCS的生物降解研究TCS的生物降解,以及研究TCS的生物降解提供了理论支持。  研究了使用MFC反应器在厌氧条件下降解磺胺甲基异恶唑(Sulfamethoxazole,SMX)。在实验中首次发现SMX及其降解产物,3-氨基-5甲基异恶唑(3-Amino-5-methylisoxazole,3A5MI),可以在MFC反应器中被微生物降解。在含SMX浓度为20mg/L的废水中,反应器12小时内可去除85%的SMX,为目前报道文献中关于SMX的最快去除速度。使用质谱检测技术分析了降解过程中有机物变化过程,对3种检测出的代谢产物使用标准品进行了确认。通过微生物生长状况分析,发现经过MFC处理SMX后的反应器出水对微生物并未表现出显著的抑制作用。表明使用MFC降解SMX可有效去除其所含有的抗菌性能,且降解过程中产生的代谢产物的生物毒性较小。发现MFC体系中微生物体内的ATP含量高于开路对照组,表明MFC体系中的微生物代谢活性较强。以上这些研究成果可为今后SMX生物降解的研究提供理论基础。
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