分子束外延量子点及其作为太阳电池和单光子源的应用

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由于量子点具有离散的电子态和分立的能级,基于量子点的光电器件能为下一代量子信息技术奠定基础,包括单电子晶体管,量子点发光二极管,量子计算,量子通信,医学成像,激光器,太阳电池和单光子源等。然而,可控的制备高质量的量子点依然面临挑战。由于量子点材料生长手段的限制,基于量子点的光电器件的性能并没有达到理论预计的水平。为了进一步明晰生长高质量量子点的方法和技术,本论文采用分子束外延生设备生长并研究III-V族量子点,并探讨了基于分子束外延生长的量子点器件,包括量子点太阳电池和单光子发射器。本论文采用原子力显微镜,透射电子显微镜、扫描电子显微镜等表征设备等来表征量子点的结构,形貌,质量;量子点器件的性能用太阳光模拟器,外量子效率测试仪,低温探针台,微区荧光和HBT等表示。在论文的第四章,本文对等离子源增强的量子点光电器件进行了初步研究。研究显示,在量子点光电器件本身性能提高的限制上,采用外等离激元可以增强量子点的光学吸收,弥补其在常温下吸收很弱的缺点。首先,采用液滴外延技术生长GaAs和InxGa1-xAs量子点。通过改变In和As的组分控制InGaAs量子点和基底的晶格失配度,并制造了中间能带量子点太阳电池。通过太阳光模拟器表征其光伏性能,通过外量子测试系统表征其外量子效率,用光致发光确认量子点结构的存在。通过对比GaAs/AlGaAs和InxGa1-xAs/AlGaAs量子点太阳电池的性能来研究应力对量子点光伏器件的影响。另外,通过在量子点太阳电池外部添加红外单色光源(1064,980,905 nm),研究量子太阳电池的带间吸收和带内吸收。第二,采用气-液-固(VLS)的方法生长了GaAsP/GaAs纳米线量子点,并测试了其单光子发射性能。与传统的生长方法不同的是,纳米线量子点的生长采用了Ga自催化的方式,避免了引入Au等深能级杂质以至降低器件的性能。在生长量子点的过程中,我们采用源气压补偿法制备无应变的量子点结构,避免了在GaAs量子点和GaAsP纳米线的界面引起缺陷,并最终获得了没有缺陷的纳米线量子点。在获得了纳米线量子点后,硫化铵被用来钝化纳米线量子点,以移除其表面态,增强其光学性能。最后,本论文测试了其荧光光谱,时间分辨荧光光谱,二次相关函数以研究其发光和单光子发射特性。第三,初步研究了等离子源增强的量子点光电器件。包括超材料吸收器,和壳核结构的纳米颗粒。超材料吸收器是自然界没有的电磁吸收材料,它能够实现完美吸收,为量子点光电器件提供新的思路。论文的第四章讨论了随着尺寸改变,吸收不减弱的超材料吸收器;其次,研究了壳核等离激元纳米颗粒对薄膜太阳电池的增强。本文的研究涵盖分子束外设备生长量子点的两种方式,探究了获得高质量量子点的实验方法,涵盖了从材料制备到器件应用两方面。在第四章,论文讨论了采用等离子体源增强的量子点光电器件的可能性。在液滴外延生长量子点部分,本博士论文研究的液滴外延量子点为GaAs和InxGa1-xAs。在液滴外延生长过程中,由于GaAs和衬底AlGaA的晶格常数更加匹配,其量子点电池光伏性能比InGaAs材料更好。最终液滴外延生长的GaAs量子点太阳电池的效率为0.72%而InGaAs量子点为0.11%。此研究的创造性在于明晰了量子点太阳电池的应力对器件性能的影响,为获得高效量子点太阳电池提供了指导方向。其次,在外加红外光源情况下,我们首次发现了外加红外光源量子点太阳电池的外量子效率在短波处增强,而在长波处减弱的现象。这是由于其在表面和内部的陷阱态造成的。虽然由于陷阱造成长波外量子效率降低,在外加红外单色光源后,我们依然观察到了光电流增强。此研究初步明晰了带内和带间吸收与缺陷的影响,为后续的工作奠定了基础。在纳米线量子点单光子源部分,我们采用自催化和源补偿的方法来获得高质量的量子点。由于纳米线的波导和微腔作用,在纳米线中的量子点具有很强的发射效率并且其光子极化方向可控。本研究的创新点在于首次研究了GaAsP/GaAs纳米线量子点结构的单光子发射特性,并采用自催化和源补偿技术,获得了没有杂质和缺陷的量子点,为高效单光子发射提供材料基础。最后,采用硫化铵钝化其表面态获得了“完美”的单光子源材料。时间分辨TRPL显示,其载流子寿命在10 K时为0.346 ns,而未钝化的为0.167 ns。在10K时候其光致发光宽度1.2 meV,而钝化之后的宽度为1.0 meV。钝化后,单根的GaAsP/GaAs纳米下能够在220 K发光,而且能在110 K时发射光子。作为对比,没有钝化前的纳米线仅仅能在60 K下发光和发射光子。在10 K时,其修正后的g2(τ=0)为0.05,而未钝化的为0.16。此研究为实现高效量子点单光子源和发光二极管奠定了实验基础和方向。最后,论文讨论了采用等离子体源增强的量子点光电器件的可能性。常温下量子点的光学吸收很弱。因此,采用等离激元增强的量子点光电器件拥有更好的性能。论文讨论了超材料吸收器,壳核结构的等离激元的增强作用。这些初步的研究为实现高性能的量子点光电器件铺平了道路。
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