【摘 要】
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随着环保生产的需要,在催化工业上用固体碱取代液体碱作为催化剂是一个必然趋势。传统的分子筛型固体碱催化剂因其结构无法精确表征和性能上存在的各类问题,使得新类型固体碱
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随着环保生产的需要,在催化工业上用固体碱取代液体碱作为催化剂是一个必然趋势。传统的分子筛型固体碱催化剂因其结构无法精确表征和性能上存在的各类问题,使得新类型固体碱催化剂的开发成为了当前的研究热点之一。本论文以碱性多孔材料为研究对象,对系列碱性催化材料进行了结构设计、合成和催化特性表征方面的工作。主要研究成果如下:1.以带羟基的有机胺为结构导向剂,合成了一例单核锗化合物:Ge(OH)2[CH3CH(O)CH2NH2]2 (1)。以其作为固体催化剂,催化苯甲醛和氰乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应,转化率为98%。以哌嗪为模板剂,合成的具有3D通道系统的化合物[C4N2H10] Ge6O12(2),是一例和UCSB-15同骨架结构的纯锗酸盐分子筛。2.在水热体系下,合成了两例锌磷酸盐框架[Zn3(PO4)2(H2O)] (3)和[Zn3(PO4)2(H2O)4] (4),它们的结构都是由ZnO4四面体、ZnO6八面体和PO4四面体构成的。这两个化合物的结构中都含有3桥氧和无限-O-Zn-O-Zn-链。3.利用具有多个碱性位点的TPT分子取代[M3O(O2CR)6(L)3]封端配体的策略,成功合成了第一例含多连接配体分子的三核镍金属有机框架配合物(5)。在化合物5结构中,同时存在由Ni3(μ3-O)簇与有机配体构成的超四面体和扭角八面体笼。其中,扭角八面体笼为纳米笼,最长尺寸高达15.3。采用包合液体碱性小分子的策略,以对苯二丙烯酸、吡啶和金属配位,得到一个结构中同时存在有配位和未配位两种类型吡啶分子的3D超分子配位聚合物(6)。由于未配位的吡啶分子具有碱性催化位点,因而能够催化Knoevenagel缩合反应,并显示出较好的转化率。
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