【摘 要】
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人类对能源的需求伴随着社会的快速发展而逐年增加,这不可避免的造成了环境污染和能源危机,因此寻找可再生的绿色能源刻不容缓。氢气是一种清洁的能源载体,常被用作化石能源的可再生替代品。电解水制氢则被认为是最高效的制氢方式之一。虽然铂类贵金属催化剂的催化性能非常好,但是因为储量低且使用成本比较高而限制了其大规模应用。因此,迫切需要设计一种高活性、高性价比的析氢催化剂。本论文制备了一种金属/碳复合材料（Co
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人类对能源的需求伴随着社会的快速发展而逐年增加,这不可避免的造成了环境污染和能源危机,因此寻找可再生的绿色能源刻不容缓。氢气是一种清洁的能源载体,常被用作化石能源的可再生替代品。电解水制氢则被认为是最高效的制氢方式之一。虽然铂类贵金属催化剂的催化性能非常好,但是因为储量低且使用成本比较高而限制了其大规模应用。因此,迫切需要设计一种高活性、高性价比的析氢催化剂。本论文制备了一种金属/碳复合材料（Co-CoOx/NC）和一种多组分金属磷化物（NiFeCoPx/NF）,并研究了两者的电催化析氢性能。主要研究内容如下:1.Co2+与2-甲基咪唑自组装形成ZIF-67通过一步碳化制备了金属/碳复合材料。通过控制碳化过程中的温度和气氛组成等反应条件来控制金属/碳复合材料的结构,并研究了它们的电催化析氢性能。结果表明,碳化过程中,在氩气中通入少量氧气时,能够诱导Co氧化形成Co/CoOx界面,从而提高材料的析氢活性,但是氧气含量进一步增加时会造成Co的过度氧化而不利于HER。此外,碳化温度为600℃时制备的金属/碳复合材料具有较高石墨化程度和较大的比表面积因此具有最好的HER活性,即ZIF-67在含氧量为0.288%（体积分数）的Ar气氛中于600℃下碳化的得到的Co-CoOx/NC-600-0.288具有最佳的催化活性,η10为158 mV。2.基于表面及动力学分析,我们提出Co-CoOx/NC具有高HER活性是归因于Co和CoOx形成了Co/CoOx界面并具有协同作用,其中CoOx能够结合OH-以加速水的解离步骤。3.通过在泡沫镍（NF）上生长NiFe-PBA、ZIF-67后进行磷化制备了多金属磷化物/泡沫镍复合材料。电催化性能研究结果表明,与单金属磷化物相比,多金属磷化物/泡沫镍复合材料（NiFeCoPx/NF）具有高HER活性,η10为71 mV,塔菲尔斜率为74 mV dec-1,仅略高于Pt/C(η10=58 mV、塔菲尔斜率:53.8 mV dec-1)。通过电流-时间变化（I-t）曲线证明了NiFeCoPx/NF具有高稳定性,在经过连续的10 h的恒电压测试之后,NiFeCoPx/NF的电流密度下降幅度小于10%。此外,我们发现,在相同的较低制备温度下,磷化比碳化更有利于提高材料的HER性能。
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