【摘 要】
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随着动力电池和储能电池系统的大规模应用,发展新一代高比能量的锂离子电池已经成为电池界关注的重点。高镍正极材料及硅碳负极材料是新一代锂离子电池主要的正负极材料体系。锂离子电池中的电解液是传递锂离子、沟通正负极材料的重要媒介,对电池容量的发挥和提升电池的循环稳定性具有重要作用。电解液添加剂是电解液的重要组成之一,是功能电解液开发的核心,也是改善锂离子电池电化学性能最经济有效的方法之一。本论文的主要内容
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随着动力电池和储能电池系统的大规模应用,发展新一代高比能量的锂离子电池已经成为电池界关注的重点。高镍正极材料及硅碳负极材料是新一代锂离子电池主要的正负极材料体系。锂离子电池中的电解液是传递锂离子、沟通正负极材料的重要媒介,对电池容量的发挥和提升电池的循环稳定性具有重要作用。电解液添加剂是电解液的重要组成之一,是功能电解液开发的核心,也是改善锂离子电池电化学性能最经济有效的方法之一。本论文的主要内容是针对高镍正极和硅碳负极体系用电解液添加剂的研究。我们知道,高镍材料的界面稳定性较差,易受电解液中酸性物质的破坏等影响,导致高镍正极的循环稳定性较差。为了改善高镍正极的电化学性能,我们研究了两种成膜除酸添加剂三氟丙基甲基环三硅氧烷（1,3,5-tris（3,3,3-trifluoropropyl）methylcyclotrisiloxane,3FO）和 1,3-二乙烯基四甲基二硅氧烷（1,3-divinyltetramethyldisiloxane,2SiO）对 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）正极的影响。研究表明,Li/NCM811电池在含1wt%3FO或1wt%2SiO中循环100圈的容量保持率分别为93.6%和89.9%,高于基准电解液的82.4%。而3FO或2SiO还可以提高Li/NCM811电池循环400圈的容量保持率（1wt%3FO:63.3%,1wt%2SiO:50.7%,Base:37.5%）。3FO和2SiO添加剂可以抑制Li/NCM811电池在循环过程中的极化增加和阻抗恶化等问题,增加循环稳定性。此外,3FO和2SiO添加剂可以优先发生氧化反应,抑制电解液溶剂的过度分解,还能清除电解液中的部分HF,生成稳定的界面结构。通过理论计算和液体核磁技术推测3FO添加剂在充放电过程中可能分解生成SiOx和-CF3类化合物,提高界面稳定性。对于硅碳（Si-C）负极材料而言,虽然硅碳材料的理论比容量较高,但其在电化学嵌脱锂过程中的巨大体积效应导致其循环性能较差,限制了其应用和发展。为了改善硅碳负极的循环稳定性,我们研究了两种含氟成膜添加剂三氟丙基甲基环三硅氧烷（1,3,5-tris（3,3,3-trifluoropropyl）methylcyclotrisiloxane,3FO）和全氟正丙基乙烯基醚（Heptafluoropropyltrifluorovinylether,AFO）对 Si-C 负极的影响。研究表明,在基准电解液中加入2wt%3FO或2wt%AFO都可以提高Li/Si-C电池循环500圈的充电比容量。而Li/Si-C电池在2wt%3FO+5wt%FEC和2wt%AFO+5wt%FEC电解液中循环500圈的充电比容量分别336.1 mAh g-1和341.5 mAh g-1,高于5wt%FEC单独使用的307.3 mAh g-1,且明显高于基准电解液的250.7mAh g-1。此外,Li/Si-C电池在2wt%3FO+5wt%FEC的组合电解液中可以稳定循环1200圈。我们的研究结果表明:3FO或AFO的还原电位都高于EC、EMC和FEC,可以抑制电解液的分解反应,生成较为稳定的界面化学组分。此外,全电池结果表明:2wt%3FO或2wt%AFO的添加还能提高Si-C/NCM811全电池的容量保持率。
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