石墨-膨润土水-力性能的超临界温度效应

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随着化石能源的枯竭,核能受到了世界上越来越多国家的青睐。然而,在核燃料带来诸多效益的同时,也会产生大量的核废料。膨润土由于具有高膨胀性、低渗透性及强吸附性,从而被用来当做核废料处置库首选的回填/缓冲材料。装有核废料的金属罐埋入地下处置库后,会不断释放衰变热,如若热量扩散不及时,将会产生热量积聚现象。从而使得金属罐表面温度升高,进而导致紧邻的膨润土长期处于超临界温度(>100℃)作用。当温度超过处置库温度运行标准(100℃)时,用于缓冲层的膨润土可能将会发生矿物学变化(如硅化等),进而影响缓冲层的阻隔性能。论文通过现有的研究基础以及文献,运用自主研发设计的仪器,模拟膨润土试样在不同温度(25、60、105℃)以及不同温度作用次序下的膨胀渗透性能,且发现在105℃条件下,无法用传统方法测试试样渗透系数,进而提出一种超临界状态下高压实膨润土渗透系数测试新方法,并测得试样在超临界温度作用下的渗透系数。以上试验结果显示,温度能够弱化压实膨润土试样水-力性能,为此,掺入导热性能优越的石墨以加快缓冲层热量传导,研究不同形态石墨对压实膨润土-石墨混合物导热性能及水-力性能的影响,为制备膨润土-石墨混合物缓冲材料提供科学的参考。得出的主要结论如下:1)自制高压实膨润土热-水-力作用模拟试验仪具有良好的性能,能够模拟核废料在-20℃到200℃范围内的衰变热作用,以及膨润土湿化膨胀和渗透过程,能够实现数据半自动采集。对干密度为1.65g/cm3的纯膨润土试样进行测试,压实膨润土的膨胀力与渗透系数试验结果表明,温度升高既增大了膨润土的膨胀力,又增大了其渗透系数。与初始25℃时的数值相比,温度升高到60℃时,膨胀力与渗透系数分别增大1.7倍和2.0倍。膨润土经过15天105℃高温加热后,水-力性能衰减。2)在高放废物衰变热和地下水等作用下,高放废物深地质处置库中缓冲材料,会产生复杂的热-水-力耦合现象。而由于水在100℃时会沸腾并产生汽化现象,使得测量缓冲层临界温度下的渗透系数产生一定难度。为了能够精确测量缓冲层在超临界温度下的渗透系数,提出了一种超临界状态下高压实膨润土渗透系数测试新方法。该方法通过提升水压力进而提升水的沸点,向试样上下方同时施加不同水压,使得在超临界温度下试样上下两侧的水不沸腾,通过水头压力轴平移原理,进而计算试样的渗透系数。以干密度为1.65g/cm3的压实纯膨润土试样为例,测得其在105℃条件下的渗透系数为1.0×10-13m/s。3)随着石墨(片状石墨、球形石墨)掺入比的增加,其石墨-膨润土混合物导热系数较纯膨润土均有所提升。在相同孔隙比条件下,随着石墨掺入比增加,二者(球形石墨-膨润土混合物、片状石墨-膨润土混合物)膨胀力持近。但球形石墨-膨润土混合物饱和渗透系数要小于片状石墨-膨润土混合物饱和渗透系数,并且差距在掺入比为20%以后明显增大。整体而言,石墨的数量、石墨与石墨搭接方式、石墨与膨润土搭接方式以及混合物在湿化膨胀后孔隙体积大小演化,都是影响其导热性能、渗透性能以及自由膨胀率等的关键因素。
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