真空紫外光解去除水中抗生素头孢哌酮效能与机理研究

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抗生素自被发现以来已广泛应用于人类临床治疗、家畜家禽及水产养殖等过程中,摄入生物体内的抗生素大部分未被吸收即排出体外,通常会通过市政管网到达各污水处理厂。然而,传统污水处理工艺不能将其有效去除,导致抗生素最终进入各类天然水体,不仅造成水源水的污染,还会引起细菌耐药性等环境问题,危害人类健康,因此开发出可高效去除污水或水源水中抗生素的技术显得日益迫切。本论文选取新型高级氧化技术真空紫外光(VUV)作为处理手段,以临床使用量大的β3-内酰胺类抗生素头孢哌酮(CFPZ)为目标污染物,分别选取VUV、VUV/UVC和UVC(Ultraviolet C)三种紫外光源,系统研究了中性和酸性条件下紫外波长及VUV光强对CFPZ降解及矿化效果的影响及其相应机理,此外,深入考察了 VUV光源下气体氛围对CFPZ降解及矿化影响机理及其降解路径,最后分析了 Fe(Ⅱ)的引入对提高UVC和VUV光源矿化CFPZ效能的可行性,得到如下研究结果:(1)紫外波长及VUV光强对CFPZ矿化效果影响显著,其中VUV更有利于CFPZ矿化,且VUV光强越高,CFPZ矿化越好。中性条件下,各光源体系下CFPZ的降解均能在5 min内实现,TOC去除能力依次为VUV(70.2%)>VUV/UVC(62.5%)>>UVC(29.7%),无机离子的积累同样符合此规律,光解150min后,无机离子SO42-分别积累至13.8、13.5和10.3 mg L-1,总无机氮(NH4+-N和N03-N)的释放量分别为2.88、2.28和0.64 mg L-1。此外,VUV体系下共检出五种有机酸,VUV/UVC和UVC体系分别检出四种。酸性条件(pH = 3.0)下CFPZ的降解在5 min内完成,CFPZ的矿化效率、无机离子及有机酸的生成符合VUV>VUV/UVC>>UVC 的规律。(2)气体氛围对CFPZ矿化效果有明显影响,其中以O2氛围效果最佳。中性条件下,最佳光源VUV在O2、Air和N2条件下对CFPZ的降解速率几乎无差异,TOC去除率分别为70.2%、61.2%和36.6%,且N2条件下伴有不溶性黄色物质生成。S042-和总无机氮在02、Air和N2条件下的释放量分别为13.8、14.0、1.00 mg L-1和2.88、2.30、0.61 mg L-1,O2和Air条件分别检测出五种有机酸,N2条件下检出三种。此外,O2和Air条件下分别检出五种芳香族中间产物,N2条件下检出四种。基于以上检出产物,提出了 CFPZ可能的光降解反应途径。(3)CFPZ的降解及矿化机理分别为直接光降解和·OH(ROS)机理。光敏性物质CFPZ易吸收光子发生分子键的断裂,且向体系投加1、5、10 mM的’OH捕获剂叔丁醇时,CFPZ的降解速率未出现明显衰减,表明’OH在CFPZ降解过程中没有起到主要作用,综上,CFPZ的降解主要通过直接光降解实现。测定不同光源在中性和酸性条件下及VUV光源在02、Air和N2条件下H2O2的浓度后得到结果,中性条件下,VUV和VUV/UVC体系下的H2O2分别稳定在8.33和5.91 μM,UVC体系下H202缓慢积累并最终稳定在3.79 μM。各光源在酸性条件下的H202浓度和中性条件基本一致。另一方面,VUV光源在O2、Air和N2条件下的H2O2先升高后下降,最终分别稳定在8.33、9.09和3.51 μM。综上,各体系下H202的浓度和矿化效率的对应关系表明CFPZ的矿化机理为·OH(ROS)氧化机理。(4)Fe(Ⅱ)的投加可强化UVC和VUV体系对CFPZ的矿化效能。通过调节Fe(Ⅱ)投加量、初始pH及气体氛围分别对Fe(Ⅱ)-UVC/VUV体系条件优化,得到最佳条件15 mg L-1 Fe(Ⅱ)、pH = 3.0和02氛围。最佳条件下Fe(Ⅱ)-UVC/VUV体系的矿化率分别较 UVC 和 VUV 提高 26.7%和 14.7%。SO42-在 Fe(Ⅱ)-UVC 和 Fe(Ⅱ)-VUV体系的释放量分别为14.0和14.4 mg L-1,总无机氮则分别较UVC和VUV体系增长了 24.4%和12.9%。此外,加Fe(Ⅱ)后有机酸的种类和浓度均有所上升。
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