【摘 要】
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多环芳烃(PAHs)是环境中普遍存在的典型持久性有机污染物,具有毒性和生物累积性,甚至能致癌,严重威胁生态环境,因此研发绿色有效的技术来修复PAHs污染至关重要。微生物降解是一种经济安全的治理技术,且菌群比单菌株更具应用优势,但目前关于菌群对混合PAHs的降解研究相对较少。生物炭在环境修复方面得到了广泛应用,但主要集中在生物炭对污染物的吸附去除作用,而有关生物炭协同特定微生物降解混合PAHs的报道
【基金项目】
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国家重点研发计划(No.2018YFC1802800)
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多环芳烃(PAHs)是环境中普遍存在的典型持久性有机污染物,具有毒性和生物累积性,甚至能致癌,严重威胁生态环境,因此研发绿色有效的技术来修复PAHs污染至关重要。微生物降解是一种经济安全的治理技术,且菌群比单菌株更具应用优势,但目前关于菌群对混合PAHs的降解研究相对较少。生物炭在环境修复方面得到了广泛应用,但主要集中在生物炭对污染物的吸附去除作用,而有关生物炭协同特定微生物降解混合PAHs的报道十分有限。本研究选取PAHs的模式化合物菲和芘为目标污染物,从电子垃圾拆解场地土壤中筛选驯化获得了好氧性PAHs高效降解菌群QY1,优化了QY1的降解条件,考察了菲和芘在QY1作用下的降解特点和相互作用关系,分析了QY1的群落变化。探究了生物炭对QY1降解菲和芘混合物的影响及其机理以及生物炭-菌群QY1联合体在重金属共存下对菲和芘的降解能力。探讨了生物炭、游离菌群QY1和生物炭吸附固定化菌群QY1对PAHs单一污染土壤和PAHs-Cd复合污染土壤的修复效果。本论文所取得的主要研究结果如下:(1)菌群QY1对菲有很强的降解能力,当温度为30℃、投菌量为1 g/L(湿重)、p H为7时,2 d后,QY1可降解94.4%100 mg/L的菲。QY1的胞内酶在菲的降解过程中起主要作用。反应7 d后,QY1对单底物芘(10 mg/L)的降解率仅为18.4%,但QY1能高效降解菲和芘混合物,且菲对芘降解的共代谢效果与菲初始浓度呈正相关,当菲浓度为500 mg/L时,芘的降解率可高达99.5%,同时菲的降解率为99.3%,同时芘初始浓度的增加对菲的降解没有明显的抑制作用。高通量测序结果表明Methylobacterium、Burkholderia、Stenotrophomonas和Sphingobium是QY1的主要菌属,且可能是降解PAHs的关键菌属,菲初始浓度的增加会提高Pseudomonas菌属的相对丰度,表明Pseudomonas可能在高浓度PAHs的降解中发挥重要作用。(2)生物炭能协同QY1降解菲(50 mg/L)和芘(10 mg/L)混合底物,相比于单独的QY1,1 g/L生物炭共存下,降解1 d后,QY1对菲和芘的降解率分别提高了1.1和7.1倍。其协同机理为生物炭促进了降解体系中QY1的生长,提高其降解活性,并可通过吸附QY1来增加PAHs和菌体的接触,同时提高了QY1的丰富度和多样性,以及Sphingobium和Cupriavidus等PAHs潜在降解菌属的相对丰度。生物炭能显著强化重金属Cd(II)、Cu(II)或Cr(VI)共存下QY1对芘的降解,如在10 mg/L Cu(II)共存下,7 d后,生物炭-菌群QY1联合体依然能将菲和芘完全降解。(3)在PAHs单一污染土壤及PAHs-Cd复合污染土壤中,与生物炭和游离菌群QY1相比,生物炭固定化菌群QY1对菲(50 mg/kg)和芘(10 mg/kg)混合物有更好的去除效果,同时能有效钝化有效态Cd(1、10 mg/kg)。Cd会使菲的去除率稍有下降,而对芘的去除具有较大的抑制作用。此外,生物炭和生物炭固定化菌群QY1都较游离菌群QY1更明显地提高了土壤的p H值、过氧化氢酶和脲酶活性,但都降低了土壤酸性磷酸酶活性,而游离菌群QY1则能提高酸性磷酸酶活性。Cd的存在会抑制土壤的酶活性,且Cd浓度越大,抑制作用越强。本研究考察了菌群QY1对PAHs的降解特性,探究了生物炭协同菌群QY1降解PAHs的相关机理,并探讨了菌群QY1联合生物炭修复PAHs污染土壤的效果。研究结果可为PAHs污染的有效修复和生物炭的合理环境应用提供理论基础。
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