太原市降水中PAHs的污染特征、去除效率和来源分析

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大气中的有机/无机污染物可以随着气团进行远距离传输,或者通过干湿沉降等方式从大气中去除。作为一种重要的去除方式,湿沉降可以将多环芳烃(PAHs)从大气中迁移转化至其他的环境介质,危害生态系统和人体健康。本研究采集了太原市2012-2016年的降水样品,分析了其中的15种PAHs的污染水平、去除效率和来源,并对其去除机制进行探讨。主要结果如下:(1)太原市湿沉降中PAHs的浓度水平为1844.50-4268.05 ng/L,均值2495.37 ng/L。颗粒相PAHs占比重为54.60-77.67%。雨水中总体PAHs、溶解相PAHs和颗粒相PAHs均以低分子质量的PAHs为主。太原市PAHs的湿沉降通量为1762.15-4738.96 ng/m~2d,均值3054.42 ng/m~2d。沉降通量主要集中在颗粒相上,所占比重为54.60-77.67%。(2)PAHs的年均沉降通量从2013年到2015年整体上呈现下降趋势,2013年最高,2016年次之有所反弹,但低于2013年。2013年、2016年PAHs湿沉降通量过高的原因分别为:道路铺设使用的重型机械设备以及煤质沥青,大规模的楼盘基建工程。PAHs湿沉降通量的月变化为:3-5月份的湿沉降通量变化幅度小,6-10月份湿沉降通量则随着降水量的增加而增加,11-2月,湿沉降通量基本持平。春季PAHs的湿沉降通量与秋季持平,高于冬季,低于夏季。(3)太原市2016年降水中总体PAHs的去除效率范围为1.37×10~4-2.27×10~5。颗粒相去除占主导地位,颗粒相去除对总去除的贡献74.25%。随着PAHs环数的增加,颗粒相去除对总体去除的贡献呈现下降趋势,因为低环物质易吸附在粗颗粒上,而降水对粗颗粒物的去除效果明显。气相去除对高环的PAHs的去除效率要高于低环PAHs,可能受到滤膜孔隙的影响。(4)气相PAHs的理论去除效率为5.18×10~2-3.64×10~5,均值6.05×10~4。溶解过程中PAHs的去除效率要高于吸附过程。实测去除效率要高于理论去除效率,说明溶解相的PAHs过饱和会对去除效率产生影响。大气中气溶胶的浓度、气溶胶中OC、EC的浓度、气象参数和降水强度可能对实测去除效率产生较大的影响。(5)使用特征比值对湿沉降中的PAHs进行来源解析,结果显示太原市降水中PAHs绝大多数来自煤、生物质和石油的燃烧,小一部分来自于石油源。使用Positive Matrix Factorization(PMF)模型进行来源解析,发现太原市5年降水中PAHs的来源为煤燃烧、机动车排放、焦化源、生物质燃烧和石油源。2012-2016年后向轨迹的聚类分析表明:南方气团所占比重为55%,东北气团所占比重为27%。结合特征比值,PMF模型和后向轨迹综合考虑,太原市5年降水中PAHs受到煤燃烧以及焦化的影响比较大,受到是石油源的影响较小。
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