【摘 要】
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水凝胶是以大量水为分散介质的三维聚合物网络,具有可调的物理化学性质,在诸多领域有着广泛应用。在学科不断交叉融合的大背景下,多功能水凝胶整合了水凝胶的功能性和特异性,
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水凝胶是以大量水为分散介质的三维聚合物网络,具有可调的物理化学性质,在诸多领域有着广泛应用。在学科不断交叉融合的大背景下,多功能水凝胶整合了水凝胶的功能性和特异性,因此具有更大的应用价值。尤其在人机交互接口材料和生物医学植入材料等新兴科技领域,制备具有期望功能性和优良机械性能的多功能水凝胶极具吸引力。在本论文中,我们以开发高力学性能的多功能性水凝胶为主要目标,将导电高分子PEDOT:PSS和光热活性材料HxMoO3(氢掺杂氧化钼)合理地引入水凝胶体系中,在没有降低水凝胶机械性能的前提下得到具有光热活性的多功能水凝胶,为构筑更加实用的多功能水凝胶提供了新的思路。其次本文还研究了超临界二氧化碳液相剥离的BNNS(氮化硼纳米片)在电催化合成氨领域的工作。本文的主要研究内容和结论如下:(1)多功能f-BNNS/PEDOT:PSS/PNIPAM水凝胶的研究在本研究中,使用超临界二氧化碳(SC CO2)液相剥离的f-BNNS(功能化的BNNS)、商业的PEDOT:PSS和NIPAM单体采用一步共聚合的方法制备出高力学强度的多功能f-BNNS-PEDOT:PSS/PNIPAM水凝胶,其拉伸形变为2666%,拉伸强度为80 k Pa,压缩强度为700 k Pa。PSS与PNIPAM和f-BNNS所形成的大量的动态氢键保证了水凝胶的自愈合和粘附性。并且PEDOT:PSS的引入不仅提高了水凝胶的导电性,更使该水凝胶具有快速的光热响应性。通过分析我们还首次发现含双键的极性小分子单体NIPAM对PEDOT:PSS导电性的提升。总而言之,本章不仅构筑了具有光热活性的多功能水凝胶,也为其它类型多功能水凝胶的设计、制备和应用提供新思路,同时也推动了PEDOT:PSS导电性等相关研究领域的发展。(2)多功能水凝胶的制备及应用在本章工作中,首先采用水热法制备出具有吸收可见光和近红外的纳米片,然后将和NIPAM共聚合制备出具有光热活性和高机械性能的多功能水凝胶。该水凝胶具有三维多孔结构,由于亲水性聚合物链PNIPAM的存在,该水凝胶还对水的蒸发有促进作用。最后我们将水凝胶特异性和功能性进行整合制备了水凝胶基的太阳能蒸发器,该装置具有1.65 kg m-2h-1的水蒸发速率和89%的水蒸发效率。(3)SC CO2液相剥离的BNNS及其在电催化合成氨(NRR)领域的应用在该工作中,我们首次使用绿色化学方法(利用SC CO2)液相剥离BNNS,制备出具有较高法拉第效率(27.7%)和产氨速率(8.39μg·h-1·mg-1cat.)的电催化合成氨非金属催化剂。实验证明尺寸均一的BNNS(100)晶面大量暴露,其锯齿状边缘含有不饱和B原子,从而为N2的吸附和活化提供了大量的活性位点。
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