【摘 要】
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过渡金属磷化物凭借高理论容量、高电化学活性和资源丰富的优势引起了科研工作者的广泛关注,有潜力开发成为下一代综合性能优异的锂离子电池负极材料。然而,过渡金属磷化物存在导电性较差和充放电循环过程中体积效应明显等问题,导致其电池容量衰减较快、倍率性能低以及循环稳定性不佳,从而制约了其进一步的研究和应用。针对上述情况,本论文提出将碳材料、金属单质与过渡金属磷化物进行复合的改性策略以提高其导电性和缓解其体积
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过渡金属磷化物凭借高理论容量、高电化学活性和资源丰富的优势引起了科研工作者的广泛关注,有潜力开发成为下一代综合性能优异的锂离子电池负极材料。然而,过渡金属磷化物存在导电性较差和充放电循环过程中体积效应明显等问题,导致其电池容量衰减较快、倍率性能低以及循环稳定性不佳,从而制约了其进一步的研究和应用。针对上述情况,本论文提出将碳材料、金属单质与过渡金属磷化物进行复合的改性策略以提高其导电性和缓解其体积膨胀,并进行了相关电化学性能的测试和储锂机制的分析。主要内容及研究结果如下:1.将植酸、乙酸锰和三聚氰胺（作碳源）均匀混合并干燥成前驱体,利用在高温下植酸分解出的P原子易与自由金属离子相结合的特性,成功制备出了均匀分散的Mn2P纳米颗粒嵌入氮磷双掺杂多孔碳片（Mn2P@NPC）的过渡金属磷化物/碳复合结构。该Mn2P@NPC锂离子电池负极材料表现出了优异的电化学性能,主要原因可归结为以下几点:（1）复合结构中的双元素掺杂有利于提高导电性,由其引入的结构缺陷为基体碳片增加了更多的嵌锂位点;（2）碳片不仅构成了导电网络为电子和锂离子提供了高效的传输路径,而且可防止Mn2P纳米颗粒互相接触并有力限制其体积膨胀;（3）碳片的多孔特性为避免应力集中提供了空间,并且极大地提高了电解液与活性材料的接触面积,也缩短了锂离子的传输路径。同时,在原位透射电镜中搭建微型锂金属电池,直观地观察到了Mn2P@NPC电极材料在嵌锂/脱锂过程中保持了结构完整性,并揭示了其转化反应的储锂机制。该工作为合理设计和开发用于锂离子电池的过渡金属磷化物负极材料提供了新的思路。2.以易于大量合成的CoSn（OH）6为前驱体,利用Na2HPO3充当磷源,通过低温磷化法成功制备出了具有核壳结构的Co2P/Sn@NC纳米异质立方块。这种制备过渡金属磷化物复合材料的方法成功率高、简便环保且成本较低,最重要的是能很好的保持前驱体的形貌。同时,该复合结构的优势在于加入无定形金属单质Sn解决了Co2P容量较高但是导电性差的问题,并且Sn自身也提供了一定的容量贡献;外层厚度可控的掺氮碳层则可限制活性物质体积膨胀,因而增加循环稳定性。电化学实验表明,Co2P/Sn@NC负极材料具有高可逆容量、出色的倍率性能以及优异的循环性能。该工作为设计和优化过渡金属磷化物电极材料结构提供了新的改性方法。
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