【摘 要】
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采用高比容量的正负极材料,并尽可能提高工作电压是提升锂离子电池能量密度的关键。然而,广受关注的正极材料LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）在高电压下存在结构稳定性差、易于催化电解液氧化分解等诸多难题。本论文针对在2.8-4.5 V高压下工作的Li/NCM811半电池设计开发了两种电解液添加剂,旨在通过解决正极/电解液的界面问题来提升高镍三元锂电池综合性能。主要研究内容和结果如下:
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采用高比容量的正负极材料,并尽可能提高工作电压是提升锂离子电池能量密度的关键。然而,广受关注的正极材料LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）在高电压下存在结构稳定性差、易于催化电解液氧化分解等诸多难题。本论文针对在2.8-4.5 V高压下工作的Li/NCM811半电池设计开发了两种电解液添加剂,旨在通过解决正极/电解液的界面问题来提升高镍三元锂电池综合性能。主要研究内容和结果如下:（1）首先通过结构设计及理论计算筛选出一种多功能电解液添加剂:2-氨基磺酰甲基苯甲酸甲酯（MDSB）。分子轨道能量计算以及线性扫描伏安测试表明MDSB具有优先氧化的性质并能够拓宽电解液的电化学窗口。电化学测试结果显示,含有1%MDSB的Li/NCM811电池具有优异的高压稳定性,循环150圈后的容量保持率可高达85%。进一步的机理研究表明,MDSB可在正极表面形成一层均匀致密的CEI膜,并有效抑制了正极材料中过渡金属的溶出以及电解液的氧化分解。核磁共振波谱分析及理论计算等研究发现,添加剂MDSB可有效去除电解液中的HF,从而抑制其对CEI膜的腐蚀。所以MDSB是一种适用于高镍材料的成膜、降酸的多功能添加剂。（2）基于理论计算及电化学性能测试,筛选出另一种特殊的添加剂:甲基二苯基氧磷（MDPO）。与传统成膜类电解液添加剂不同,MDPO在工作电压范围内不发生氧化反应。MDPO是通过强吸附能与NCM811中的过渡金属形成稳固的金字塔构型,从而实现更长期的界面稳定性。MDPO具有优异的高压性能,显著提高了高镍三元电池的综合性能。物性表征结果也证明了MDPO可有效抑制NCM811材料中过渡金属溶解和电解液的氧化分解。此外,MDPO的引入还可以提高电解液的热稳定性和阻燃性,进而提高电池的安全性能。总的来说,MDPO通过非牺牲性的作用方式有效稳固了正极/电解液界面,在改善电池性能的同时也规避了传统添加剂靠自身氧化分解成膜的失效机理。该设计思路为寻找新型电解液添加剂提供了新途径。
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