水体中恩诺沙星与环丙沙星光降解机理及影响因素研究

来源 :温州医科大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qingkonglanglang
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近年来,由于对革兰阳性菌、铜绿假单胞菌以及大肠杆菌等有较强的杀灭和抑制作用,氟喹诺酮类(Fluoroquinolones,FQs)抗生素被广泛用于水产养殖、畜牧业以及人类疾病的预防与治疗之中。由于长期以及大量的使用,对人类健康及整个生态系统构成了潜在危害。光降解作为污染物在自然环境中重要的非生物降解途径之一,对于恩诺沙星(enrofloxacin,ENR)与环丙沙星(ciprofloxacin, CIP)在环境中的去除有着非常重要的意义。  本研究选取ENR与CIP作为研究对象,通过观察在250W高压汞灯(HPML)照射下,多种影响因素对ENR与CIP光降解动力学的影响,研究这两种FQs抗生素在水体中的光降解行为及潜在的影响因素。通过计算和比较在不同反应体系中的光降解速率常数,得出各因素对光降解产生的影响。ENR在纯水中光降解速率为1.78×10-1 min-1,半减期为3.89 min。在暗环境下,ENR几乎没有发生降解,20min的降解率不足8%。而在光照条件下,20 min的降解率高达70%。通过自由基抑制剂实验,得出·OH和1O2对ENR光降解的贡献率分别为17.04%与65.18%。由此可见,光氧化反应是ENR光降解过程中的主要反应。ENR在纯水中的光降解速率与反应初始浓度成反比,初始反应浓度越高,ENR在纯水中的光降解速率越低。ENR初始浓度为1 mg/L时,光降解速率为1.78×10-1min-1,半减期为3.89 min;2 mg/L时,光降解速率为8.86×10-2 min-1;4 mg/L时,光降解速率为3.62×10-2min-1;当初始浓度升高至6 mg/L时,光降解速率下降为1.70×10-2 min-1,半减期由1 mg/L时的3.89 min延长至40.77min。与在纯水中的反应速率相比,ENR的浓度较低(如1 mg/L)时,FeCl3对ENR在水中的光降解具有一定的抑制作用;随着浓度的升高(如4 mg/L)时,FeCl3的添加促进了ENR的光降解。在不含三价铁离子的人工海水反应体系中,ENR的光降解反应速率与初始浓度成正比。在人工海水反应体系中,初始浓度为2 mg/L的ENR溶液,光降解反应速率常数为7.57×10-2 min-1,与在纯水中反应速率相近;4 mg/L的ENR溶液,光降解反应速率常数为1.33×10-1 min-1,与纯水中的反应速率(3.62×10-2 min-1)相比有了极大的提升;6mg/L的ENR溶液,光降解反应速率常数为1.61×10-1 min-1,是纯水中同浓度ENR的反应速率常数的10倍。在ENR的初始反应浓度为4 mg/L时,FeCl3的添加促进了ENR的光降解。在初始浓度相对高的情况下,球等鞭金藻的存在会加速ENR在水中的光降解速率。根据产物检测结果与目前FQs药物光降解的相关研究,可以发现,m/z257的产物可由ENR减少一个羰基而产生;喹诺酮环与哌嗪环之间的N-N键断裂,可以产生m/z115的产物。CIP在纯水反应体系中,·OH和1O2对CIP光降解的贡献率分别为38.79%与24.70%。随着CIP初始反应浓度的升高,光降解速率减小,半减期延长,即CIP初始反应浓度与在纯水中的光降解速率成反比。其中,在初始反应浓度为1 mg/L时,光降解速率常数为1.01×10-1 min-1;2 mg/L时,光降解反应常数降低至5.95×10-2 min-1;初始反应浓度升至4 mg/L时,反应速率常数为1.70×10-2 min-1。而在黑暗环境下,CIP在纯水中的降解速率常数为5.39×10-4 min-1。FeCl3的存在对CIP在水中的光降解过程具有抑制作用。在人工海水反应体系中,初始反应浓度为1 mg/L的CIP溶液,光降解速率常数为1.28×10-1 min-1;在纯水反应体系中,同浓度的CIP溶液反应速率常数为1.01×10-1 min-1。2 mg/L的CIP溶液在人工海水体系中的降解速率常数与1mg/L时的常数相同;初始反应浓度升高至3 mg/L时,虽然反应速率常数下降至6.11×10-2 min-1,但是仍高于相同初始浓度下纯水反应体系中的降解速率。因此,人工海水中存在的众多离子对CIP在水中的光降解具有明显的促进作用。在光照条件下,球等鞭金藻的存在促进了CIP在水中的降解。CIP的降解产物多是分子质量小于CIP自身的物质,可能发生了哌嗪环的氧化降解(开环反应)、6位F的亲核取代反应以及还原脱氟反应。
其他文献
贵金属纳米材料具有优异催化性质,是纳米科学领域的研究热点。贵金属纳米材料的优异性能和尺寸、组分、形貌、晶面和表面结构等诸多因素相关。合理设计贵金属形貌和结构的合成方法,为设计高效催化材料提供了合理的研究方法,具有十分重要的价值及意义。本论文通过对贵金属基纳米催化剂的形貌和表面结构进行有效调控,分别合成了PdH0.33多枝纳米花、Pt3Co锯齿纳米线和PtCo超细纳米线,并对其生长机理、结构以及性能
学位
广东本土音乐是广东文化的瑰宝,文章论述了在普通高校开展本土音乐教育的作用。本土音乐教育具有能传承地方传统文化、体现音乐教育的多元化;使校园文化艺术活动具备地域性特
  利用电子束刻蚀方法(EBL)可以在位地在纳米线的两端蒸镀金属电极,并可以通过调控不同种类、活性的金属对肖特基势垒的界面进行调控,为调控器件性能、制备高性能光电器件提
  新型能量存储与转换装置的发展对于能源与环境问题的解决是非常关键的,比如燃料电池、超级电容器、锂离子电池。碳基材料作为重要电极材料,其结构将直接影响这类装置的性
会议
  利用表面光电压(SPV)技术,研究了 TiO2纳米颗粒薄膜(np-TiO2)与导电玻璃基底(F 掺杂的 SnO2,FTO)的界面能带结构对光生载流子传输的影响。实验结果表明:如果在np-TiO2和 F
微孢子虫(microsporidia)是一大群营专性细胞内寄生的真核生物的总称,能感染从无脊椎动物到脊椎动物的几乎所有动物,包括人类。微孢子虫能抵御各种环境压力,这得益于其表面一层
近年来,类石墨型氮化碳(g-C3N4)作为一种新型的无金属可见光响应光催化剂,具有较高的化学和热稳定性以及价廉环保等优点,受到了人们的广泛关注。但g-C3N4本身存在着比表面积小和光生载流子易复合的缺点,使其光催化效率较低。目前,已经有包括形貌调控、元素掺杂、以及与半导体复合等多种改性方法来提高g-C3N4的光催化活性。本文通过对g-C3N4进行表面酸化和表面氨化的官能团修饰,并进一步负载窄带半导
  原子力显微镜(AtomicForceMicroscope,AFM)是一种纳米精度的表面形貌测量仪器,利用其纳米尺度的针尖对样品表面进行刻划,可以实现微细的切削加工,将图形转移到样品表面,
  表面是固体材料特殊和关键的组成部分,众多化学反应和物理过程都发生在材料的表面上,表面的结构直接决定了固体材料的许多重要的化学和物理性质。表面化学家在单晶固体表
会议
  通过机械可控裂结法(Mechanically Controllable Break Junction,MCBJ),在微芯片上构筑并精确控制金属电极对的纳米间隔,适当长度的分子可在纳米间隔中自组装形成稳定的
会议