不同燃料对柴油机排气颗粒物的影响研究

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柴油机排放颗粒物是大气中细颗粒物(PM2.5)的主要来源之一,其生成机理和控制技术已成为相关领域的研究热点。本文开展燃油成分特性和柴油机工况条件对颗粒物物理化学特性、氧化活性影响规律的系统研究。本文通过发动机试验研究首先发现,与燃用石化柴油(DF)相比,试验柴油机分别燃用生物柴油(BD)和煤制柴油(CTL)时,其法规污染物的排放量、颗粒物的粒数排放浓度以及气相和颗粒相多环芳香烃的排放量均显著降低。针对颗粒物微观物理化学特性演化规律的研究结果表明,柴油机排放颗粒物的微观形貌呈现出由多个接近球形的基本碳粒子组成的不规则形状。三种燃油所生成颗粒物的分形维数介于1.58-1.8之间,相同工况下颗粒物分形维数大小顺序为:BD>DF>CTL。同时,3种排放颗粒物中基本碳粒子的粒径介于5-65nm之间,相同工况下三种基本碳粒子平均粒径大小顺序为:DF>BD>CTL。微粒的分形维数和基本碳粒子平均粒径均随负荷增加而增大,随转速增加先降低后增加,而怠速工况的基本碳粒子平均粒径较大。另一方面,随负荷增加,基本碳粒子的微晶层间距和曲率变小,微晶尺寸增加;随转速升高,微晶层面间距和曲率先减小后增加,微晶尺寸先增加后减小。相同工况下,三种基本碳粒子的无序化程度大小顺序为:BD>DF>CTL。碳烟表面碳氢官能团随负荷增加而减少,随转速增加先减少后增加,碳氢官能团当量比介于0.11-0.5之间。三种微粒的氧/碳比、羟基官能团含量以及sp3/sp2杂化比均随着负荷减小而增加,随转速增加而先减小后增加。相同工况下,上述3种特性参数的大小顺序均为:BD>DF>CTL,而表面羰基官能团不仅含量较小,而且对工况和燃料的变化不敏感。此外,三种燃料所产生碳烟微粒的表观活化能(表征颗粒物的氧化活性)介于138.1-172.5kJ/mol之间。随负荷增加,碳烟微粒氧化活性下降,而随转速上升,微粒氧化活性先下降后上升。相同工况下,三种碳烟微粒氧化活性的大小顺序为:BD>DF>CTL。最后,本文还采用偏最小二乘法对发动机试验结果进行了回归分析发现,碳烟微粒的氧化活性受油品特性、发动机运行条件、碳烟微粒微观物理化学特性等因素的影响。其中,碳烟微粒内部微观物理结构是影响其氧化特性的最关键因素,而微粒氧化活性对表面官能团组成以及燃油成分特性的敏感度相对较小。上述研究结果对深入认识颗粒物的本质、揭示颗粒物形成和演化机理、指导颗粒物净化技术的开发和应用,具有重要的理论参考价值。
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