微生物燃料电池对磺胺类抗生素的降解特性及其机理研究

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抗生素的过度使用影响着全世界的环境健康,因此抗生素的处理技术越来越受到广泛的关注。微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFCs)作为一种新生技术,同时拥有污染物处理以及电能回收双重功能,在有机废水处理领域已引起国内外学者的广泛关注,并逐渐成为环境科学与工程、电化学领域的一个新热点。本文选取了两种磺胺类抗生素(Sulfonamides,SAs),磺胺间甲氧嘧啶(Sulfamonomethoxine,SMM)以及磺胺嘧啶(Sulfadiazine,SDZ),通过改变电极材料、菌种条件、初始SAs浓度、腐植酸含量和pH等条件,研究了MFCs对SAs的降解效率的影响,以及SAs添加后MFCs中微生物活性、核黄素分泌和内阻变化,并选取了两种常用的电子传递抑制剂,进一步探究了微生物电子传递对SMM降解以及MFCs产电的影响,揭示SAs影响MFCs产电性能的机理,研究结果为实现磺胺类抗生素降解的同时提高MFCs的产电性能提供理论依据。主要研究内容和结果如下:1.通过构建单室MFCs,研究了产电菌种类及阳极材料对MFCs降解SMM的影响,及对MFCs产电性能的影响。结果表明,MFCs可以降解SMM;MFCs运行相同时间条件下,以Shewanella putrefaciens为菌种条件的MFCs对SMM的降解率以及MFCs的最大输出功率均高于Shewanella oneidensis MR-1条件。三种不同阳极材料条件下,MFCs对SMM的降解率及MFCs产电性能的高低均为:碳毡>碳纸>石墨棒。2.采用改变抗生素种类及浓度的方法,研究初始SAs浓度对MFCs降解SAs的影响,及对MFCs产电性能的影响。结果表明,SAs的添加对MFCs电压输出有负面影响,随着SAs浓度升高,MFCs输出电压下降越明显。不同磺胺类抗生素作为反应底物时,SDZ条件下,MFCs的最大输出电压低于相同浓度的SMM条件。随着SAs浓度升高,阳极表面的蛋白浓度逐渐降低,溶液中S.putrefaciens的生长逐渐受到抑制;MFCs体系溶液中核黄素的浓度逐渐降低,相同浓度条件下SDZ对MFCs溶液中细胞生长及核黄素分泌的负作用大于SMM。随着SMM初始浓度增加,SMM的降解率逐渐降低。3.通过改变初始pH,研究MFCs产电性能及SMM降解效率的影响因素。结果表明,MFCs体系在pH 6.0时产电性能最好,pH 7.0条件下SMM降解效率最高。微生物活性不是影响MFCs产电性能的唯一因素,MFCs体系内阻也是影响其产电性能的重要因素;此外SMM的降解效率与微生物活性有关,微生物活性越好,SMM降解效率越高。4.采用在MFCs反应器中添加腐植酸、鱼藤酮及N-乙酰-L-蛋氨酸(Ac Met)的方法,研究了电子供体对MFCs降解SMM的影响,及对MFCs产电性能的影响。结果表明,随着外源腐植酸浓度增加,SMM的去除率随之增大,MFCs的输出电压逐渐升高。两种电子传递抑制剂鱼藤酮以及Ac Met的添加均对SMM的降解有负面影响,随着外源Ac Met及鱼藤酮浓度的升高,SMM的降解逐渐受抑制,鱼藤酮对SMM降解率的抑制效果要高于Ac Met。添加鱼藤酮的MFCs产电性能要低于添加Ac Met条件。
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