基于改性氧化物材料超快光学非线性的光场调控

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飞秒激光具有窄脉宽、高强度等特性,在与材料作用过程中可以减少反应时间、热效应等因素的影响,利用飞秒激光激发材料的光学非线性,可以更好的应用于超分辨成像、光限幅和超快光学器件等领域。为了进一步拓展材料的应用范围,需要提高其非线性性质,一般通过改变入射光偏振态和材料本身的性质来实现。本文通过激光加工和制备过程中控制材料生长时间对氧化石墨烯(GO)和氧化锡成功实现改性,并利用超快飞秒激光进行了非线性测量。
  超分辨光场在成像、微纳加工、粒子操控以及高密度存储等领域有广泛应用。微纳米技术向精密化不断发展但是受光衍射极限限制,如今大数值孔径物镜的制作技术已经到达极致并且可见光最短波长为400nm左右。本文通过氧化石墨烯薄膜的非线性特性实现了光斑裁剪得到了超分辨光场。中空光场具有光强分布呈桶状、暗斑尺寸小等独特新颖的性质,在光镊、激光囚禁等领域有广泛的应用。本文基于氧化锡样品非线性特性对光场进行调控得到了中空光场和局域中空光场。本论文通过调控入射光偏振态及改性材料,研究了GO与氧化锡光学非线性的增强及其对光场的调控。
  通过真空抽滤法制备了均匀性和平整度良好的GO薄膜,并利用二氧化碳激光打标机加工了线宽为50μm、125μm、200μm的光栅和同心圆结构。通过SEM、XRD、XPS和拉曼等表征结果证明了加工结构的完整性、加工线宽的准确性以及GO被有效还原。利用波长为532nm、脉宽为330fs的激光器分别在线偏振、径向偏振和角向偏振光激发下,通过Z扫描技术测量了薄膜的三阶非线性性质,包含非线性吸收和折射。通过改变入射光偏振态和激光加工还原GO,薄膜非线性明显增强,在现有实验条件下,非线性吸收系数由-8×10-8m/W变为-7.5×10-7m/W,对应的非线性吸收效应增强至原来的9.4倍;非线性折射率由6×10-17m2/W增至4.3×10-16m2/W,对应的自聚焦效应增强至原来的7.2倍。入射光偏振态、加工尺寸以及加工结构对非线性性质有不同程度的影响,通过控制以上三个因素可以对非线性实现灵活调控。由薄膜的非线性性质可知,激光入射后高强度光会低损耗通过,低强度光会被大量吸收,利用这一特性可以对光斑进行裁剪。在径向和角向偏振光下,利用测量得到的非线性性质对紧聚焦光场进行了调控,得到的最小光斑尺寸为75nm(~λ/7),实现了超越衍射极限。
  通过化学气相沉积法制备了三种不同形态的氧化锡样品,利用SEM、AFM、XPS和拉曼表征结果证明了样品在形貌结构和键态组成上的差异。在线偏振和径向偏振光激发下测量了样品的非线性吸收和折射性质,实验结果表明非线性性质与入射光偏振态和样品形态密切相关。非线性吸收系数由6×10-8m/W增至2.5×10-7m/W,对应的非线性吸收效应增强至原来的4.2倍;非线性折射率由-5×10-17m2/W变为-9.5×10-17m2/W,对应的自散焦效应增强至原来的1.9倍。同时研究了样品在两种偏振光下的光限幅特性,得到的最小光限幅阈值为1.9×1012W/m2。由样品的非线性性质可知,激光入射样品后高强度光会被大量吸收,低强度光会低损耗通过,利用这一特性可以有效的进行中空光场调控。最终,在模拟和实验中不仅成功得到了中空光场,还调控出了局域中空光场,实现暗斑尺寸、光场半径、光场宽度分别扩大了4.3倍、2倍、1.5倍。
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