V2O5/CNFs/Al2O3-CC催化剂的结构控制及其NO低温催化还原

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纳米碳纤维(Carbon Nano Fibers,简称CNFs)是一种具有独特的准一维纤维状结构的新型碳材料,由于其具有微观结构可控、比表面积大、机械强度高、界面效应强等优点,在催化剂载体应用方面有着广阔的应用前景。在催化脱硝方面,V2O5/CNFs催化剂更是可以解决SO2对催化剂的毒化问题。本工作开发了一种新型的SCR催化剂V2O5/CNFs/Al2O3-Coated Cordierite(简称V2O5/CNFs/Al2O3-CC),并对其NO低温催化还原进行了评价,得到以下主要结论:(1)蜂窝状堇青石氧化铝涂层(Al2O3-CC)的结合强度极高,是非常好的催化剂基体材料。(2) CNFs在Al2O3-CC上的生长量与NiO的担载量几乎呈正相关线性关系,并且NiO的担载量也是保持CNFs/Al2O3-CC机械强度的关键。CNFs生长时间(30分钟)则是CNFs在Al2O3-CC表面生长均匀的保障。制备得到的CNFs/Al2O3-CC在400℃以上的空气环境中才开始失重,故完全适合作为工作温度在300℃以下的催化剂载体。(3)担载V2O5之前对CNFs/Al2O3-CC进行酸处理,以除去NiO,并增加CNFs表面的含氧官能团。酸处理过程除了对堇青石基体和氧化铝涂层造成极其轻微的腐蚀以外,不会造成CNFs的损失,也不会给CNFs/Al2O3-CC的耐热性能带来影响。(4)钒在CNFs表面的具有高度分散性,达到了分子水平,其具体的结合形态为V205。(5)无SO2条件下,V2O5/CNFs/Al2O3-CC催化剂的脱硝活性分别随着反应温度、CNFs的含量和V2O5担载量的升高而升高,其对NO的转化率最高能达到95%以上。(6)有SO2存在时,V2O5/CNFs/Al2O3-CC催化剂的脱硝活性也分别随着反应温度、CNFs的含量和V205担载量的升高而升高。但是,与没有SO2存在的情况相比,对CNFs含量分别为5.7%、7.6%和9.1%的V205/CNFs/Al203-CC催化剂而言,在150℃-200℃下,SO2对脱硝活性起到抑制作用,在220℃-250℃下,SO2对脱硝活性起到促进作用。当V2O5/CNFs/Al2O3-CC催化剂中的CNFs含量达到12.5%时,SO2对催化剂脱硝活性起到促进作用所需的温度有所提高。
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