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论文主要针对盐湖卤水蒸发析盐过程中的稳定氯同位素分馏这一核心问题开展,涉及了氯同位素测定方法,分馏机理和地球化学意义,主要研究内容概括如下:
1.在课题组多年对133Cs2Cl+热离子研究的基础上,通过对一组标准样品的严格前处理及测试,对石墨非还原热离子发射特性下133Cs+和133Cs235Cl+发射的相互关系以及与测试数据质量关系进行了研究讨论,并建议采用133Cs+/133Cs235Cl+比值作为石墨涂样正热电离质谱法高精度测定氯同位素的一种数据质量控制指标。
2.在28±2℃下进行了察尔汗盐湖卤水的蒸发实验,实验设计为两组,分别为阶段固液相全分离蒸发和固相连续沉积蒸发。在蒸发过程中采集了79件固液样品,并利用基于检测Cs2Cl+高精度正热电离质谱法进行氯同位素组成测定。根据盐类沉积中Na+,K+,Mg2+的含量变化,整个蒸发过程可分为石盐、光卤石和水氯镁石三个析盐阶段,各析盐阶段固液相间的氯同位素分馏表现出如下特征:在整个析盐过程中均表现为正分馏特征,即37Cl在析出相中富集,引起固液相δ37Cl的逐渐降低;石盐具有最高的氯同位素分馏系数(αh),光卤石(αc)次之,水氯镁石(αb)最低;实验中曾发现,析出相转变的瞬期,有异常的反分馏现象出现,即35Cl在析出相中富集,但是卤水和固相δ37Cl值均未出现Eggenkampetal.推算的在光卤石及六水镁石阶段升高的趋势。实验结果表明残余卤水是35Cl的“汇”。
3.从K,Na,Mg氯化物单矿物的角度出发,通过单矿物氯化物溶液的蒸发实验,研究3种单矿物溶液蒸发析盐过程中的氯同位素分馏,特别是整个析盐过程卤水的氯同位素演化。
4.通过对ISL1A钻孔岩芯样品原生石盐氯同位素的测试分析,发现原生石盐样品δ37Cl值与盐湖成盐成钾关系密切,在有钾盐沉积的层位,δ37Cl值较钻孔沉积序列中的其他样品更具偏负的特征,蒸发实验告诉我们,蒸发的强烈进行必然造成后期卤水和盐类沉积贫37Cl,这一规律再次在钻孔中得到证实。
综合室内蒸发实验和天然沉积序列的研究,我们认为同经典的溴氯系数(Br×103/Cl)一样,原生石盐的δ37Cl值是一个反映卤水特别是古卤水演化程度的良好地球化学指标,对于我们寻找钾盐沉积的层位和次级盆地极具实践意义。