【摘 要】
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臭氧(O3)作为一种强氧化剂,可直接和/或间接与各类有机物发生反应。为了提高O3利用率、减短操作时间、提升污染物去除率和矿化率,多相催化臭氧技术收到人们越来越多的关注。目
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臭氧(O3)作为一种强氧化剂,可直接和/或间接与各类有机物发生反应。为了提高O3利用率、减短操作时间、提升污染物去除率和矿化率,多相催化臭氧技术收到人们越来越多的关注。目前为止,各种催化剂种类,包括金属氧化物、载体上的金属、活性炭和矿物等,在催化臭氧化过程中得到了广泛的应用。其中,氧化锰(MnOx)对有机污染物表现出高效的催化臭氧化活性。锰钾矿八面体分子筛(OMS-2)是一种孔径为0.46 nm,由[MnO6]八面体链内共棱的一维孔架结构的锰氧化物。多孔结构和多价Mn的存在使OMS-2在催化氧化的各种应用中成为一种有趣的材料。本文采用水热法,利用金属Cu和Ag对OMS-2进行掺杂改性,在不同水热温度下(T),成功的制备了一系列具有不同金属掺杂摩尔比(M/Mn=x)的复合催化剂(M-OMSx-T),并考察了不同催化剂催化O3降解草酸(OA)的活性。通过XRD、BET、XPS等表征手段对合成的催化剂的微观结果和化学组成进行检测,并系统的评估了多相催化O3过程中催化剂投加量、OA初始浓度以及反应溶液p H值等因素对M-OMSx-T催化O3活性的影响。结果表明,30 min内Cu-OMS0.5-140具有最佳活性对OA的去除达97.3%,矿化率为98.8%。类似的,Ag-OMS0.2-180在30 min内实现了99.7%的OA去除率以及79.6%的矿化率。金属的成功掺杂会改变催化剂的比表面积和化学键,促进多价态金属间的转化,产生氧空位,从而促进OA的降解。ESR结果显示,羟基自由基,超氧阴离子自由基以及单线态氧是作为主要的活性氧物种存在于O3/M-OMSx-T体系中,进一步阐明了OA的降解机制。此外,M-OMSx-T表现出良好的稳定性和重复利用性,循环使用5次后,催化剂的活性没有明显降低。作为高效,稳定,可回收的催化剂,M-OMSx-T在水净化领域有着广泛的应用前景。
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