硅纳米线阵列的制备及其Pb2+检测特性研究

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在最近的几十年里,随着我国经济的快速发展,水体重金属污染问题日益严重,严重危害着人们的身体健康。因此迫切需要研发出一种快速灵敏的重金属检测方法,这对自然环境的监控以及人类的身体健康有着重要的意义。本论文以硅纳米线为研究对象,利用金属辅助刻蚀法制备的硅纳米线为模板,制备金属-硅纳米线复合结构。通过SEM、TEM、拉曼光谱表征对制备参数如AgNO3浓度,Fe(NO3)3浓度和刻蚀时间对硅纳米线结构与形貌的影响以及不同刻蚀时间下的拉曼光谱进行了研究。在此基础上制备了铅离子传感器并对其进行测试,取得了一些有意义的结果。主要研究内容和结论如下:(1)在两步金属辅助刻蚀法制备硅纳米线的过程中,通过调控AgNO3和Fe(NO3)3的浓度,可以得到形貌与结构可控的硅纳米线。随着AgNO3浓度从0.002mol/L增加到0.1mol/L,硅纳米线呈现出从光滑到多孔的变化,当Fe(NO3)3浓度为0.01mol/L-0.1mol/L时,硅纳米线的长度随着Fe(NO3)3浓度的增加从1.788μmm增加到2.778μm,当Fe(NO3)3浓度为0.5mol/L时,硅纳米线出现抛光现象,随着刻蚀时间从30min变化到120mmin,硅纳米线的长度从1.923μm增加到4.613μm。与体硅相比较,硅纳米线在520cm-1左右的拉曼光谱峰位出现蓝移,并且半高宽变大,随着刻蚀时间从30min增加到120min,硅纳米线拉曼光谱主峰位蓝移现象增加。(2)在一步刻蚀法制备硅纳米线的过程中,AgNO3和Fe(NO3)3的浓度对硅纳米线长度,形貌与结构起着重要作用。随着AgNO3浓度,Fe(NO3)3浓度,刻蚀时间的增加,硅纳米线呈现出从光滑,粗糙到多孔的变化,揭示了在HF/AgNO3/Fe(NO3)3体系中形成多孔硅纳米线时,二次溶解的银离子起着重要作用。根据实验结果,提出了一个新的机制用来解释HF/AgNO3/Fe(NO3)3体系中多孔硅纳米线的形成机理。(3)在制备Au/SiNWs电极的过程中,随着刻蚀时间的增加,电极上的硅纳米线的长度逐渐增加,且SEM与EDS结果表明,电极表面的金沉积含量逐渐增加,随着刻蚀时间从20min依次增加到140min,金的沉积含量分别为:4.17%、4.62%、4.78%、5.14%、15.17%、30.25%、33.22%。将上述所制备的电极用于Pb2+离子的检测,随着刻蚀时间的增加,扫描峰电流增加,在120min时,峰电流较大且硅纳米线的均匀性最好。(4)采用一步金属辅助刻蚀法制备硅纳米线,AgNO3和Fe(NO3)3的浓度固定为0.01mol/L,刻蚀时间为120min,金沉积时间为(2,3,4,5,6,7min),则随着金沉积时间的增加,Au/SiNWs表面金从颗粒状逐渐变化为絮状,硅纳米线表面金沉积量增加,金的沉积含量分别为:15.31%、21.54%、24.91%、30.25%、31.07%、33.22%。将所制备的各电极用于对Pb2+离子进行检测,随着金沉积时间的增加,扫描峰电流增加。(5)在优化参数条件下,实验结果显示,当铅离子的浓度范围为50-200μg/L范围内时,随着浓度的增加,峰电流增加,且二者的关系式为:I=0.42866CPb2++96.85468(R2=0.98306)。研究结果表明金修饰硅纳米线电极有望在未来制备铅离子Pb2+离子传感器得到很好的应用。
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