银基固溶体复合材料的制备与性能研究

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhaohuihuang8801
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近几十年,现代工业的快速发展造成严重的环境污染,这给人类的日常生活和居住环境带来灾难性的后果。半导体光催化技术以其高效、环保、低成本等诸多优点被认为是当前最有应用前景的环境治理方法。提高太阳光中可见光波段利用率以及开发高效、高稳定性的新型光催化剂是当前光催化领域急需研究解决的问题。银基固溶体AgAl1-xGaxO2,由于导带中原子轨道的杂化,通过控制基本成分比例x值可以调整带隙实现可控的太阳光吸收,并且光催化活性较高,使其在光催化方面有较大的应用优势和潜力。同时,构建二维复合材料是获得高效光催化剂的关键手段,二维材料相互复合可以提供丰富的耦合界面,能够增强光生载流子的有效分离及快速转移,拓展可见光响应范围。因此,在本论文中以银基固溶体α-AgAl1-xGaxO2为基础,分别和g-C3N4,Bi2WO6复合形成复合材料。使用多种表征技术研究分析复合对半导体材料晶体结构、能带结构、电子行为造成的影响,及其与光催化性能之间存在的内在联系,系统探讨了异质结构对半导体的能带调节作用和可见光光催化降解MO的反应过程和机理。本文主要研究内容和结论如下:在水热处理过程中通过相变首次合成了二维g-C3N4/α-AgAl0.4Ga0.6O2 p-n异质结光催化剂。扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)测试结果表明,g-C3N4和α-AgAl0.4Ga0.6O2的形貌均呈薄片状结构并且二者紧密结合形成了p-n异质结。紫外可见光吸收光谱显示,通过控制两相比例可以有效地调控异质结构的紫外可见吸收,与单相样品相比较复合材料的吸收边明显发生了红移,在可见光范围的吸收大幅增加。光电化学分析显示复合光催化剂促进了光生电子空穴对分离转运效率,抑制了电荷重组,电子寿命增长。相对于纯α-AgAl0.4Ga0.6O2和纯g-C3N4,g-C3N4/α-AgAl0.4Ga0.6O2纳米复合材料光催化降解甲基橙(MO)的性能够得到明显提高。最佳摩尔比例0.75-CN/AO复合样品在可见光照射下,其光催化降解速率常数能够达到0.0227 min-1,是纯g-C3N4(0.0041 min-1)的5.5倍。此外,还提出了降解有机污染物的反应动力学和与能带有关的光催化机理。采用水热法制备了层状α-AgAl0.4Ga0.6O2/Bi2WO6纳米复合材料。XRD和TEM研究发现,α-AgAl0.4Ga0.6O2和Bi2WO6单相被成功制备并且二者片片紧密结合形成异质结构。由UV-vis DRS测试分析可知,复合材料的截至吸收波长相对于单相发生了明显的红移,有效增强了对太阳光的吸收利用能力。同时光电化学分析及PL光谱研究表明,当Bi2WO6质量比为15%时,复合材料中异质结结构的存在很大程度促进了光生电子空穴对的有效分离,抑制了光生电荷的复合行为。基于本论文的研究工作,证明通过半导体复合的修饰手段,能有效拓展光催化材料的光谱响应范围,增强电子空穴对的分离传输效率,抑制光生电荷复合,最终提高光催化材料的催化性能。这部分工作对拓展当前光催化材料体系,更好提高光催化材料的性能具有重要意义,能够加深光催化反应的微观原理理解、推动光催化技术发展、促进其在生产及生活中的实际应用。
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