近二三十年来，自旋交叉及价态互变现象的相关研究得到了长足的发展。但是，此类双稳态材料性质复杂且易变，难以按照预期来合成得到目标化合物并调控其转变性质。为了实现这些材料的工业化应用，还需要透彻地理解双稳态体系内结构与性质的关系，解决存在着的诸多现实问题。所以将自旋交叉和价态互变这两种体系作为研究对象，选取了不同的端基配体和桥联配体，得到了多个新颖的双稳态化合物，还研究了外界因素对这些化合物转变行为的影响。本论文的主要研究内容如下:　　(1)二价铁三维体系中外界因素对自旋交叉行为的影响。　　我们合成了二价铁的三维多孔配合物，研究了其受溶剂客体分子影响的温度和光照激发自旋交叉性质。结果显示复杂框架结构中的FeⅡN6单元的自旋交叉性质受客体分子带来的主体-客体效应的强烈影响。　　(2)共配体及溶剂效应对具有自旋交叉性质的PtS类多孔配合物的影响。　　我们合成了三个二重穿插PtS类多孔配合物，表征了其自旋交叉性质受共配体以及溶剂客体分子的影响和调节作用。在第一步自旋转变中，这些化合物的转变温度顺序与其共配体的配位场强弱顺序一致，转变温度较高时化合物的自旋交叉性质还会受到质子溶剂分子的显著影响，而第二步自旋转变没有受到溶剂交换的影响，证明这一步转变是受热力学因素引发的。　　(3)桥联吡啶类配体和溶剂效应对钴的一维化合物价态互变性质的影响　　我们报道了三个钴的一维化合物，其价态互变性质可以靠桥联吡啶配体，溶剂分子，温度和光照来调节。溶剂分子对三者价态互变性质具有不同的影响，可归因于这些化合物的一维链具有不同的堆积结构。在脱去溶剂之后，这些化合物的转变温度顺序与其桥联配体的配位场强度顺序相同。　　(4)双核钴-类四酮烯化合物价态互变性质受溶剂客体分子的影响　　我们利用新的类四酮烯配体，原位反应合成了一个双核钴化合物，其固态价态互变现象为两步不完全转变，可以靠溶剂分子和温度来调节。在低温下溶剂效应稳定了此化合物的低自旋构型。随着温度的升高，化合物先是发生小幅的转变，之后在脱去溶剂分子时发生不可逆的价态互变现象。